光还原制备铁基助催化剂及染料敏化制氢

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在解决能源危机和环境污染的问题上,光催化析氢表现出了巨大的潜力,因而受到了广大学者们的关注。然而要建立稳定、高效且低廉的光解水制氢体系是很困难的。染料敏化是改善催化剂可见光吸收性能的有效手段。单质铁可以作为一种助催化剂,铁的成本低且在地壳中含量丰富。但是单质铁本身的产氢活性并不高。所以可以通过改性来提高铁的光催化活性。本论文是以曙红为敏化剂,采用光还原法制备得到改性的单质Fe(0)颗粒,研究了曙红敏化的改性Fe(0)颗粒光催化制氢性能。主要有以下两部分:(1)室温下,采用原位光还原法将前驱体Fe(II)-三聚氰胺络合物还原成具有核壳结构的Fe(0)-三聚氰胺催化剂。用于曙红敏化光催化体系中,Fe(0)-三聚氰胺的产氢速率为80.5μmol h-1远大于同等条件下曙红敏化纳米Fe(0)的析氢活性。其表现了优异的析氢活性和良好的稳定性。表观量子效率AQY在470 nm处最佳,为16.6%。(2)采用简单的光还原法制备得到负载型的Fe(0)/g-C3N4催化剂。研究发现,最优条件下:曙红浓度为3×10-4mol/L以及p H为10的三甲胺(TMA)水溶液,Fe(0)/g-C3N4(2:1)的产氢速率为101.7μmol h-1,约为纳米Fe(0)的9.2倍,并且具有良好的稳定性。在470 nm处,有最大表观量子效率AQY为18.7%。
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