氧化石墨烯膜的制备及染料分离性能研究

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氧化石墨烯(GO)作为一种典型的二维材料,因其具有独特的层状结构和可调的物理化学性质,已成为一种新兴的分离膜材料。由GO组装成的分离膜在水处理、海水淡化和气体分离等领域表现出非凡的分子分离性能,在过去几年受到了极大的关注。本文选取GO为原材料,通过水热还原以及填充MoS2、V2O5纳米材料的方式分别对其进行了改性,并真空抽滤在聚偏氟乙烯(PVDF)基底上制备了具有层状结构的分离膜。分析了改性后的GO膜的化学性质及层间结构特征的变化情况,并探究了改性对其分离机制以及分离性能的影响。主要结果如下:(1)通过绿色水热还原法合成了还原氧化石墨烯,并采用真空抽滤法在聚偏氟乙烯(PVDF)基底上制备还原氧化石墨烯(rGO)膜。通过控制水热时间调整GO的还原程度,详细探究了还原程度对其层间结构和性质的影响,然后评价了不同还原程度rGO膜的渗透性能。结果表明,随着水热处理时间增加,其水通量不断增高。当水热处理9 h时,rGO膜的纯水通量为26.08 L m-2 h-1 bar-1,约为GO膜纯水通量的4倍,对甲基蓝染料的截留率为98.92%。同时水热还原后的膜具有机械稳定性以及长期的稳定性,并且对各种染料都有很高的截留率。(2)通过物理共混的方式将液相剥离法制备的二维MoS2纳米片嵌入rGO纳米片中,并通过真空抽滤法制备了MoS2-rGO膜。探究了MoS2填充量对rGO的层间结构及性能的影响,并分析解释MoS2的引入对rGO纳米通道的影响以及水分子在膜中的运输机制。结果表明,MoS2的引入促进了纳米通道的形成,并改善了膜的亲水性,有利于水分子在膜中的运输。随着MoS2填充量的增加,MoS2-rGO膜的水通量逐渐增加,但其截留率却逐渐下降。当MoS2填充量为33.33%时,MoS2-rGO膜的水通量为118.21 L m-2 h-1 bar-1,约为rGO膜的4.4倍,GO膜的18.1倍,MB截留率为88.72%。(3)通过共混以及原位合成法两种截然不同的方法将V2O5插层于rGO中,采用真空过滤技术分别制备了V2O5-rGO和V2O5@rGO膜。分析了两种方法所制备的膜在化学性质、润湿性、结构及微观形貌等方面的差异,并探究了它们分离性能的优异性。结果表明,原位合成的V2O5@rGO在合成过程中,V2O5可以和rGO紧密堆叠呈均匀分布的层状结构,几乎不存在团聚现象,有效调节了rGO层间距,优化了rGO的结构和性质。然而简单共混的V2O5-rGO制备中具有不可控性和不均匀性,易产生团聚现象。V2O5-rGO膜的水通量随着V2O5纳米线填充量的增加而大幅度增加,但是截留率却显著下降。而V2O5@rGO膜在不牺牲截留率的条件下,呈现出卓越的分离性能,其水通量为158.05 L m-2 h-1 bar-1(约为rGO膜的5.4倍),截留率为99.41%。此外,V2O5@rGO膜相比于V2O5-rGO膜具有长期稳定性更好,对各种染料都保持接近100%的截留率。
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