锂离子电池具有能量密度高、循环性能优异、自放电率低等特点,已经广泛应用于消费类电子产品、电动汽车以及微电网储能等领域。目前常用的石墨负极材料理论比容量为372m Ah/g,难以满足人们对锂电池不断增长的容量需求。硅负极材料理论容量高达4200m Ah/g,同时具有储量丰富、环境友好的优点,是最有发展潜力的负极材料。但由于硅材料在充放电过程中体积膨胀倍数大,导致硅负极的电化学性能快速衰减,严重制约了其大规模应用。借助天然矿物制备具有特殊结构的硅负极材料,能够显著提高其电化学性能,为硅负极材料研究提供新的途径。本文以天然海泡石为原料,采用铝热还原方法制备硅基负极材料,对锂离子电池硅基负极材料研究以及矿物资源高效开发利用均具有重要意义。本文主要研究内容及结果如下:（1）以天然海泡石为原料和自模板,采用低温铝还原法制备了硅负极材料。分析表明还原产物为硅晶体,所制备硅负极材料呈纳米管状结构,比表面积为42.63m~2/g,高于海泡石原料的38.35m~2/g,其中孔隙以介孔为主。本文还研究了酸洗对还原产物结构的影响,揭示了镁氧八面体的存在是还原产物能够继承天然海泡石管状结构的微观机制。该负极材料用于锂电池时显示出良好的循环性能,在0.5A/g的电流密度下,硅纳米管初始放电比容量为3150.2m Ah/g,循环50次后仍具有高达1786.0m Ah/g的比容量。当电流密度增加到2.0A/g时,200次循环后硅纳米管的比容量依然能够保持在997.6m Ah/g。（2）以低温铝热还原天然海泡石制备的硅负极材料为原料,以沥青作为碳前驱体,采用高温热解法制备了具有核壳结构的硅碳复合材料。分析表明,硅基材料表面成功包覆均匀无定形碳材料。随着碳含量的增加,无定形碳包覆层逐渐变厚,表面管状结构逐渐变的模糊;同时比表面积出现下降,由碳含量5%时的37.3 m~2/g降低至20%时的29.5 m~2/g。具有核壳结构的硅碳复合材料表现出优异的电化学性能,随着碳包覆量的增加硅碳复合材料初始容量呈现下降趋势,但500次循环后的容量保持率逐渐增加,由碳含量5%时对应的46.1%提升至碳含量20%时对应的73.3%。随着碳含量的增加,硅碳复合材料500次循环后的剩余容量先增加后减小,当碳含量为15%时,硅碳复合材料的剩余容量最大为1072.4m Ah/g。此外,硅碳复合材料的倍率性能相比铝热还原海泡石得到的硅负极材料也有所增强。（3）将纳米管状硅材料和碳纳米管混合后作为原料,以沥青作为碳前驱体,通过高温热解法制备了具有三维骨架支撑结构的硅碳复合材料。结果表明,绝大部分碳纳米管分散在纳米管状硅材料表面,并被碳层包覆在复合材料内部,仅有少量碳纳米管穿过碳层出现在表面,最终碳纳米管将硅纳米管和碳层紧密连接形成三维骨架支撑结构。本文还将核壳结构的硅碳复合材料与碳纳米管直接混合后作为负极材料,分析表明该复合材料中的碳纳米管均分布在碳包覆层外,没有形成三维骨架支撑结构。最终具有三维骨架支撑结构的硅碳复合材料显示出最佳的电化学性能,在2A/g的电流密度下复合材料显示出的初始容量为2162.8m Ah/g,最终经过500次循环后,复合材料表现出高达1227.9 m Ah/g的剩余容量,500次循环过程中的平均容量衰减率仅为0.05%。此外,相较还原海泡石得到的纳米管状硅负极材料和核壳结构硅碳复合材料,具有三维骨架支撑结构的硅碳复合材料表现出最小的电荷转移阻抗和最大的锂离子扩散系数,显示出了优异的电化学动力学特性。该论文有图64幅,表13个,参考文献154篇。