铜基催化剂的改性及催化甘油制取乳酸的性能研究

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利用可再生资源生产有价值的精细化学品,一直是工业界和学术界不断研究的方向。甘油是纤维素通过酯化反应生产生物柴油最主要的副产物,利用甘油制取增值化学品,具有广阔的应用前景。本课题主要探讨甘油氧化制取乳酸过程中氧化铜催化剂的掺杂改性,尽可能减少Cu的使用和避免环境污染,以获得最优催化剂及性能,为甘油制取乳酸的规模化生产中提供一些重要信息参考,具体研究内容如下:
  (1)研究了非稀土氧化物(碱性氧化物、酸性氧化物及弱碱性氧化物)对CuO/ZrO2催化剂的改性及催化甘油的性能影响,实验结果表明,催化剂进行适量酸性氧化物改性(如氧化硼、氧化铝)改性,可以改变其酸性位,有利于甘油的氧化转化,且延长反应时间可有效促进乳酸的选择生成。而碱性氧化物(如氧化镁、氧化钙))会引起催化剂酸性的下降,且与反应物料中氢氧化钠存在一定的负作用,进而阻碍甘油的氧化;同时一些弱碱性氧化物(如氧化铁、氧化钴、氧化镍和氧化锌)也会降低催化剂的酸性,且不利于活性组分的分散,相应催化剂的催化性能均有所下降。
  (2)研究了稀土氧化物(氧化铈、氧化镧)对CuO/ZrO2催化剂的掺杂改性及催化甘油的性能影响,实验结果表明,氧化铈和氧化镧对CuO/ZrO2催化剂有明显促进作用,在甘油初始反应6小时,对应催化剂上甘油转化率要明显高于CuO/ZrO2,。值得注意的是,采用浸渍法制备的催化剂性能要优于沉淀法。由浸渍法制备的10%CeO2/10%CuO/ZrO2催化剂在180℃反应6h,甘油可完全转化,乳酸收率达到63%;同样反应条件下,氧化镧改性的催化剂性能要优于氧化铈。10%La2O3/10%CuO/ZrO2催化剂上乳酸的收率达到89%。此外,乳酸收率在200℃反应时间10h即可达到100%。谱学表征结果显示,氧化铈和氧化镧的掺杂可促进催化剂活性组分的分散,同时氧化铈或氧化镧自身具有氧化能力,有助于甘油分子的氧化转化。
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