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通过现场采样观测和河海水混合模拟实验研究了美国圣路易斯湾河口和九龙江河口不同化学形态磷的混合行为,结果表明,两个河口系统中大部分形态的磷均表现出非保守行为,说明磷发生了明显的化学形态变化及动力学转化。
在圣路易斯湾的低盐度(S<10)和高盐度区(S>25),总溶解态磷主要由溶解有机磷构成,而在九龙江河口的大部分区域,溶解无机磷占主导地位,这与圣路易斯湾淡水受人类影响较小,而九龙江流域盆地受人类活动影响剧烈的情况相符。颗粒态磷在两个河口区均表现出河端浓度较高,并随盐度增加显著降低的变化趋势。但圣路易斯湾河口区溶解态磷与颗粒态磷的镜像对称关系在九龙江河口没有出现,说明人类活动影响的加剧可能降低了颗粒态磷对溶解态磷的物理化学缓冲调控作用,导致在九龙江河口的大部分区域没有观察到颗粒态磷吸附/解吸、溶解态磷释放/迁出的现象,只在盐度小于3的低盐区观察到这种转化,但可交换态颗粒磷释放溶解态磷的程度很小。综合现场观测与混合模拟实验的结果进一步确定了物理化学作用是调控圣路易斯湾河口磷地球化学循环的主要机制,而在九龙江河口则是生物过程起主导作用。圣路易斯湾具有高浓度的胶体态磷及显著的颗粒物浓度效应表明胶体态磷在圣路易斯湾磷的地球化学循环中起重要作用,而九龙江河口恰恰相反。
白令海、楚科奇-波弗特海不同相态磷的含量与分布显示,溶解态磷和颗粒态磷的空间分布及转化主要受三个因素所控制:(1)真光层的生物生产过程;(2)北太平洋、阿拉斯加沿岸流和大西洋深层水的影响;(3)沉积物再悬浮和水平输送过程。连续萃取获得的磷化学形态显示,可交换态颗粒磷与生物活动关系密切,是颗粒态磷中较活跃的组分,且在深层水存在可交换态颗粒磷向自生磷灰石的转化,也进一步确定了用传统定义的不溶于酸的颗粒有机磷来计算悬浮颗粒物的碳/磷比值可能不能准确评估颗粒物中元素的化学计量关系,未来有必要深入开展总颗粒态磷中不同化学形态和不同相态磷的研究。
利用人工无机纳米颗粒物开展的钍、镤吸附模拟实验表明,颗粒物无机化学组分会明显影响钍、镤的清除及分馏,其中陆源碎屑颗粒物吸附钍的能力强于生源颗粒物,而颗粒物中生源硅所占比例的变化直接影响到镤的清除,只有当生源硅百分含量高于60%时,生源硅对镤的优先清除才会突显出来。
添加无机纳米颗粒物和有机物的吸附模拟实验表明,有机物在钍、镤的吸附和分馏过程中起着重要作用,具体表现为有机物的包覆作用,且包覆程度可能取决于有机物与无机颗粒物含量的相对大小以及有机物的化学组成。因此,在实际海区,有机物包覆作用的相对重要性会随着无机颗粒物沉降通量的变化而变化,在无机颗粒物沉降通量较高的海区,有机物包覆作用以及有机物组成的相对重要性会降低,此时无机颗粒物组成起着更加重要的作用。
对东海、南海、北太平洋、白令海和波弗特海沉积物开展的颗粒物组成对钍、镤清除和分馏的研究表明,研究海区生源硅、碳酸盐在颗粒物中所占份额较低,其对钍、镤清除及分馏的影响很小。沉积物231Paex/230Thex与总有机碳或陆源碎屑含量存在负相关关系,且部分海域沉积物中的陆源碎屑与总有机碳或总氮之间存在明显的正相关关系,说明有机物可改变陆源碎屑颗粒物的表面性质,与吸附模拟实验中观察到的有机物包覆作用相一致,进一步证明有机物对钍、镤的分馏具有影响。