为降低渣-金反应程度,近年来,不含SiO2的低反应性BaO-CaO-Al2O3-TiO2-Li2O五元系,成为高钛钢连铸的一种潜在新渣系。在熔体网络结构中,Al2O3和TiO2作为两性氧化物,既能作为网络形成体,也能作为网络修饰体,但组分的变化对二者两性行为的影响规律及作用机制却少有研究。此外,在硅酸盐体系中BaO对熔渣结构具有双重作用,但BaO对铝钛酸盐熔体微观结构及宏观特性的影响尚不明确。因此,研究Al2O3和TiO2在BaO-CaO-Al2O3-TiO2-Li2O五元熔体中的酸碱性演变规律及BaO对熔体结构和性能的影响具有重要意义。论文以BaO-CaO-Al2O3-TiO2-Li2O五元熔体为研究对象,通过分子动力学以及光谱学研究组分变化对五元熔渣体系微观结构和宏观性能的影响,统计各粒子对间的平均键长键角、不同类型氧的分布、中心粒子的配位情况和结构单元Qn分布等结构信息,并根据熔体结构的平衡构象分析了不同粒子的均方位移函数及自扩散系数等动力学信息,阐明Al2O3和TiO2在熔体网络结构中两性行为及其变化机制。此外,研究BaO部分替代CaO对熔体微观结构和宏观黏度的影响规律,并对分子动力学与光谱学研究结果进行相互验证。低TiO2（含量1～6 wt.%）条件下,熔体网络骨架以[Al O4]-四面体为主,TiO2形成五配位的四方单锥结构打断并替代部分[Al O4]-四面体结构,促进Al-O结构的解聚。TiO2加入量在3 wt.%以内,熔体结构以碱性的AlV为主,TiO2由酸性的TiV转化为碱性的TiVI;TiO2在3 wt.%以上,随着含量的持续增加,六配位TiVI含量开始呈下降趋势,即TiO2酸性增强,促使Al2O3向碱性转化。高TiO2（含量7～12 wt.%）条件下,熔体网络仍以[Al O4]-四面体为主,但TiO2增多使部分Ti-O结构以[TiO6]八面体的形式参与网络骨架的构建,铝钛酸盐熔体空间网络结构复杂化。TiO2一方面持续促进Al-O结构分解,一方面聚合成更高聚合度的复杂结构。高TiO2环境中,[TiO6]八面体的共棱连接方式的增加会导致熔体中碱金属阳离子逐渐不足以平衡体系过剩负电荷,少量的TiO2逐渐向酸性的[TiO5]四方单锥结构转变,Al2O3周围环境酸性增强促进了Al2O3向碱性转变。Ba2+对熔体结构的聚合作用比O2-对熔体结构的解聚作用更显著,且Ba2+的引入会打破体系中原有的电荷平衡状态,优先于Ca2+对[Al Ox]和[TiOx]多面体进行电荷补偿,促进新电荷平衡状态的形成。BaO的碱性强于CaO,当BaO添加量在15wt.%到18 wt.%时,TiO2向碱性的TiVI转变,而共棱结构的增加会导致负电荷过剩并促进Al2O3向碱性高配位转变以平衡电荷;当BaO添加量在18 wt.%以上时,碱性阳离子不足现象加剧,TiO2向低配位转变以减少潜在的共棱连接形式。结构参数NBO/T用以表征熔体聚合度的改变,与实测黏度具有相同的变化趋势,表明熔体微观结构与宏观性能之间具有显著联系,且分子动力学结果与光谱学分析较为吻合。