三元系弛豫铁电单晶高机电性能及其机理研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:anysome_921
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弛豫铁电单晶以其超高的压电和机电耦合性能成为铁电材料领域研究的热点。其中,三元系的Pb(In1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PIN-PMN-PT)和Mn掺杂的PIN-PMN-PT(PIN-PMN-PT:Mn)单晶因优异的相转变温度、矫顽场和机械品质因数而备受关注。近年来,对弛豫铁电单晶高压电性能来源机制的研究众多,且大多集中在晶体结构不稳定(晶格畸变)的角度。晶体的性能不仅与晶格畸变有关,和畴壁运动也密不可分,然而从组成压电/介电性能的畴壁运动出发去探究晶体的高性能却少之又少。另外,Mn掺杂的PIN-PMN-PT单晶的机械品质因数Qm较高,普遍认为,Qm的改善源于受主掺杂离子的钉扎效应,但由于受主离子对Qm各向异性的钉扎效应并不明确,导致对掺杂效应的理解模糊不清,从而影响低机械损耗单晶的设计。此外,文献调研发现Pb(Sc1/2Nb1/2)O3-Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PSN-PMN-PT)陶瓷和PSN-PT单晶拥有优异的温度和电场特性,基于此我们设计并生长了三元系PSN-PMN-PT单晶。鉴于弛豫铁电单晶目前的研究现状,本文从以下几个方面对三元系的PIN-PMN-PT、PIN-PMN-PT:Mn和PSN-PMN-PT单晶的机电性能及其机理进行研究。研究了PIN-PMN-PT及PIN-PMN-PT:Mn单晶的畴壁动力学及电学性能。采用Rayleigh分析法,定量评估了其可逆和不可逆介电响应及其温度依赖性。可逆和不可逆介电响应均随温度的升高而增加,在室温下,不可逆介电对总介电响应的贡献从室温的约1%分别增加至三方-四方相转变温度TR-T附近的34%(PIN-PMN-PT)和13%(PIN-PMN-PT:Mn),即多形相转变对可逆和不可逆介电响应有较大的影响。此外,对单晶在0.1-1000 Hz频率范围内的介电性能进行了Rayleigh分析,定量分离了2 Hz下晶格、可逆及不可逆畴壁运动贡献的介电响应,分别为65%、23%、12%(PIN-PMN-PT)和的91%、6%、3%(PIN-PMN-PT:Mn)。掺杂Mn离子后晶格贡献为未掺杂的99%,而畴壁运动贡献为未掺杂的20%以下,即Mn的掺杂对晶格贡献几乎没有抑制作用,而可逆和不可逆畴壁运动贡献都受到了很大的抑制。该研究系统的阐述了畴壁动力学的介电贡献,揭示了晶体高压电/介电性能的来源,阐明了受主离子对弛豫铁电单晶宏观性能的影响,这为铁电材料基础研究提供了重要信息,也为其功能特性的优化提供了指导。研究了Mn掺杂的PIN-PMN-PT单晶中高机械品质因数的机理。对PIN-PMN-PT:Mn在不同模式下(电场平行于极化方向E和电场垂直极化方向E)的极化旋转和畴壁运动进行了研究,对比PIN-PMN-PT单晶发现受主离子对极化旋转和畴壁运动的夹持具有各向异性。结合高电场下的电畴翻转特性、偏光显微镜和压电力显微镜下电畴的观察,证明这种各向异性是内偏场和带电畴壁共同作用的结果。极化旋转的抑制仅来自内偏场的钉扎,而畴壁运动的抑制不仅来源于内偏场的钉扎,也源于带电畴壁的夹持。通过对Mn掺杂前后弛豫铁电晶体的纵向和横向机械品质因数对比总结,得出纵向机械品质因数Q33的增强归因于极化旋转的抑制,而横向机械品质因数Q15的增强源于极化旋转的抑制和夹持的畴壁运动。此结果揭示了弛豫铁电材料中受主掺杂效应的基本机理,为实现高Qm压电材料以满足高功率机电器件的要求提供了重要的设计原则。研究了新型弛豫铁电单晶PSN-PMN-0.33PT的机电性能及电畴结构。系统研究了此单晶的宏观介电、压电和铁电性能及其温度依赖性,结果表明,晶体在保持较高的压电性能(d33=2210 p C/N)和机电耦合性能(k33=91%)的情况下,具有优异的铁电性能(EC=8.2 kV/cm),这与PMN-PT体系和PIN-PMN-PT体系铁电性能分别为2.8 kV/cm和5.5 kV/cm相比有较大提高。同时晶体拥有优异的横向性能,横向压电系数d15=490 pC/N,机电耦合系数k15达到55%。此外,利用偏光显微镜和原子力显微镜对晶体的微观电畴结构及其温度的演变规律进行了研究,证实了晶体较高的压电性能、矫顽场和剪切性能来源于较小的畴结构和高达27%的畴壁运动贡献。
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