束状羟基磷灰石及其磁性复合材料对铀的吸附及作用机理研究

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随着核工业的迅猛发展,越来越多的核工业为人类生活提供了便利,但核事故的发生会给人类带来不可承受的后果,因此开发一种对铀酰离子具有超快吸附速率、强大的吸附能力和便于回收的应急材料迫在眉睫。羟基磷灰石因为其不会对环境造成二次污染,形貌可控,结构利于吸附而得到人们的关注。本文利用硝酸钙、磷酸氢二铵、柠檬酸、氯化钴、六水合氯化亚铁、乙二醇、乙醇和氨水等原料通过化学沉淀及水热合成的方法成功地制备出了束状羟基磷灰石(B-HAP)及其磁性复合材料,并将它们对铀酰离子的吸附行为分别作出了探究,通过对批实验及表征手段等数据进行分析可以得出:因为具有吸附效率快,吸附容量大,部分常见阴阳离子对吸附基本无影响等特点,B-HAP具有很大的潜力作为应急处理材料来处理核事故中产生的含铀放射性废水;基于吸附效率快,吸附容量大,便于回收的优点,B-HAP@CoFe2O4有望成为处理核事故中产生的含铀放射性废水的可回收应急材料。主要从以下两方面进行研究:(1)我们通过易于操作和绿色的方法成功地制备出了由许多纳米棒组成的束状羟基磷灰石微粒(B-HAP)。该B-HAP微粒被用来处理含U(VI)的废水。我们通过实验发现:B-HAP去除U(VI)的速率非常快,并且饱和吸附容量也很高;超过96.7%的U(VI)在5分钟内被消除,最大吸附容量高达1326.41 mg/g,这一实验结果表明该B-HAP微粒在处理核污染产生的含铀放射性废水中的可行性和有效性。值得一提的是,溶液中的其他离子在B-HAP微粒对铀酰离子的吸附过程中干扰相对较低,表明B-HAP微粒在从放射性污染废水中捕获U(VI)方面也具有巨大的应用潜力。通过XRD,FT-IR和XPS等表征手段来证实B-HAP去除U(VI)的机理。从表征结果可以得到B-HAP与U(VI)作用后,新形成了一种化合物─氢铀云母[H2(UO22(PO42·8H2O]。经济评估表明,B-HAP微粒的制备及其在去除U(VI)方面的应用具有成本效益。因为具有吸附效率快,吸附容量大,抗干扰能力强等特点,B-HAP具有很大的潜力作为应急处理材料来处理核事故中产生的含铀放射性废水。(2)我们通过水热合成的方法,成功地制备出了B-HAP@CoFe2O4磁性复合材料,并将其运用于吸附含UO22+的放射性废水。通过批实验,我们发现B-HAP@CoFe2O4对UO22+具有快的去除速率及较高的吸附容量(10min内消除了溶液中93.7%的铀酰离子,吸附容量最高为338 mg/g),并且值得注意的是B-HAP@CoFe2O4可以在宽的pH条件下消除铀酰离子,表明了B-HAP@CoFe2O4具有成为可回收应急材料的潜力来处理含铀酰离子的放射性废水。通过对XRD和FT-IR测试结果的分析来证实B-HAP@Co Fe2O4去除铀酰离子的机理,发现了B-HAP@CoFe2O4与U(VI)作用后新生成了一种化合物─钙铀云母[Ca(UO22(PO42(H2O)6]。基于吸附效率快,吸附容量大,便于回收的优点,B-HAP@CoFe2O4有望成为处理核事故中产生的含铀放射性废水的可回收应急材料。
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