【摘 要】
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通过活化过硫酸盐（PDS/PMS）产生SO4·﹣可以显著去除水体中污染物质,但该工艺的固有缺陷限制了其广泛使用。例如,其成本太高;过硫酸盐较稳定,残存于处理过后的水体中,可能会引发未知的生化反应,对环境具有毒害作用;活化的催化材料多具有环境毒性。近年来,运用亚硫酸盐产生SO4·﹣降解有机污染物成为研究热点。与过硫酸盐相比,亚硫酸盐造价便宜,在环境水体中可以直接与溶解氧反应进而被完全消耗,对水体生态
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通过活化过硫酸盐（PDS/PMS）产生SO4·﹣可以显著去除水体中污染物质,但该工艺的固有缺陷限制了其广泛使用。例如,其成本太高;过硫酸盐较稳定,残存于处理过后的水体中,可能会引发未知的生化反应,对环境具有毒害作用;活化的催化材料多具有环境毒性。近年来,运用亚硫酸盐产生SO4·﹣降解有机污染物成为研究热点。与过硫酸盐相比,亚硫酸盐造价便宜,在环境水体中可以直接与溶解氧反应进而被完全消耗,对水体生态环境影响很小。另外,亚硫酸盐是工业生产中烟气脱硫产物,价格低廉,具有较高的环境效益和经济效益。因此,开展关于亚硫酸盐活化产生SO4·﹣的研究有重要意义。本论文以环境中常见的矿物材料-赤铁矿作为催化材料,在光照条件下,活化亚硫酸盐产生活性物种降解水体中的洛克沙胂。考察了不同因素对降解效果的影响;运用高效液相色谱（HPLC）、高效液相色谱串联质谱（HPLC-MS）对降解产物进行了分析;采用电子自旋顺磁共振仪（EPR）、X射线光电子能谱（XPS）等探讨了反应机制。主要结果如下:1.在不同的溶液pH下,降解污染物的主要活性物种不同。自由基淬灭实验,电子顺磁共振和质谱分析等表明,酸性或中性条件下（pH4-7）,SO4·﹣是主要活性物种。在碱性条件下（pH8-13）,利用甲基苯基亚砜作为分子探针发现其反应产物是甲基苯基砜,证明该体系中降解有机污染物的主要活性物种为高价铁Fe（Ⅳ）。2.不同pH条件下亚硫酸根离子与赤铁矿界面的配位机制的不同可能是诱导活性物质不同的原因。在酸性条件下生成以氧原子为中心的铁-亚硫酸盐配位物;在pH＞9的情况下,生成以硫原子为中心的铁-亚硫酸配位物。这种配位形式的变化诱导了电子空穴与还原剂的不同反应:在酸性条件下,电子空穴优先与亚硫酸根反应,进而生成SO4·﹣,但在碱性条件下优先与界面Fe（Ⅲ）反应生成Fe（Ⅳ）。3.可以利用亚硫酸钙代替亚硫酸钠作为水体中亚硫酸根离子的来源。亚硫酸钙的缓释能力使得溶液中溶解的亚硫酸根离子浓度低于相同浓度的亚硫酸钠反应体系,极大的抑制亚硫酸根离子与活性物种的反应,进而促进活性物种与目标物质的反应。4.赤铁矿/亚硫酸盐/光照体系具有去除不同有机污染物的能力。在多次循环实验之后,该体系仍然表现了良好的去除能力。
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