负载型镍催化剂制备及其对硝基苯酚加氢性能研究

来源 :王伊 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cot01
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
对硝基苯酚(4-NP)为芳香族硝基化合物,是一种持久性的、有害的有机污染物,广泛存在于各种工农业废水中。微量的4-NP可对人类健康和自然环境造成重大损害,在七十年代中期被美国环境保护署列为“优先控制污染物”。采用硼氢化钠将4-NP催化为对氨基苯酚(4-AP)是一种环境友好、经济有效的处理方法。催化反应过程中BH4-离子最终变成BO2-,对生态系统的威胁可以忽略不计。由于该还原反应非常缓慢,需要加入催化剂以促进反应,因此开发高效的4-NPs还原催化剂成为研究热点。尽管贵金属催化剂具有很高的活性,但是存在造价高、回收困难等弊端。因此,从大规模工业化应用角度考虑,非贵金属催化剂具有更好的发展前景,其中金属Ni催化剂的研究开发受到国内外研究者的广泛关注。本论文分别采用热膨胀剥离法和浸渍法制备了石墨烯负载Ni催化剂(x Ni/PGO)和链状ZSM-5分子筛负载Ni催化剂(Ni/x ZSM-5-L),详细考察了在4-NP还原反应的催化性能,探讨了载体性质、Ni负载量、制备方法等对催化剂结构及反应化活性的影响,揭示了催化剂的构效关系。主要研究内容与结果如下:(1)采用氧化石墨烯和硝酸镍作为原料,通过热膨胀剥离法制备出不同负载量的x Ni/PGO催化剂。发现引入Ni前驱体提高了石墨烯的剥离程度,得到高分散的Ni催化剂,当Ni负载量为15 wt%时,15Ni/PGO催化剂的比表面积达到215 m~2·g-1,其中石墨烯厚度仅为0.76 nm,镍纳米粒子尺寸仅为2.5 nm。在热剥离过程中,Ni的引入降低了含氧官能团与石墨烯之间的结合能,有利于含氧官能团的分解和去除,因此促进了石墨烯的剥离过程,同时将Ni金属颗粒高度分散在石墨烯表面;(2)xNi/PGO催化剂的4-NP还原活性随Ni载量的增加呈现先增大后降低的趋势,当负载量达到15wt%时活性最高,其中TOF值为0.153 min-1,转化率为91.8%,反应时长为16 min,反应速率常数(k)为0.183,明显优于文献报道的其他非贵金属催化剂。(3)采用水热法合成ZSM-5分子筛(Si/A=25,30,50和70),发现在Si/Al比值较高(≥30)时呈现为链状分子筛结构(ZSM-5-L),当Si/Al比值为25时,呈现为立方体堆积分子筛结构(ZSM-5),进而采用浸渍法制备分子筛负载Ni催化剂,发现Ni粒径尺寸随着Si/Al比值的增加先降低后增加,在Si/Al比值为30时Ni的粒径尺寸为5.41 nm;(4)链状Ni/x ZSM-5-L催化剂的4-NP还原活性明显优于立方体堆积Ni/25ZSM-5催化剂;且随Si/Al比值的增加,呈现先增大后降低的趋势,当Si/Al比为30时最高,其中TOF值为0.152 min-1,转化率高达94.9%,反应时长仅为7 min,反应速率常数(k)为0.40,这是由于链状催化剂酸性增强,有利于增大金属与载体之间的相互作用,进而提高金属分散度导致。
其他文献
随着“中国制造2025”等战略持续推进,虚拟现实技术正不断应用到数字矿山领域。综采工作面逐步向自动化、智能化方向深入发展,以满足煤矿安全、高效、绿色开采的需求,智能巡检成为当前研究的一大热点。但目前在基于虚拟现实的矿井系统研究方面,美观性与应用性未进行充分融合;在功能巡检方面,纯人工巡检劳动强度大、巡检效率低,机器人巡检又缺乏应用的普适性;在系统交互方面,离不开输入设备的使用,操作者无法发挥人的最
学位
高尔基体是细胞中负责转运蛋白的重要细胞器,高尔基体的断裂以及异常膜运输等问题可能导致多种疾病的病发及生物体功能紊乱。因此,高尔基体可视化研究对于实时监测高尔基体具有重要意义。碳点(Carbon dots,CDs)是一种新兴的零维碳纳米材料,具有易修饰、低毒性和优异发光性能等优势。CDs作为荧光生物探针在体外成像领域,尤其是高尔基体等细胞器成像领域具有较大应用潜力,逐渐成为材料领域的研究热点。目前高
学位
黄土呈黄色,棕黄色,主要由粉砂、黏土组成,无层理,竖向节理发育,是典型的结构性土,具有高孔隙、亚稳构成、弱胶结等特点。我国黄土覆盖面积约为64万平方公里,约占陆地面积的6.7%。黄土高原坡陡沟深、地质环境脆弱,在社会生产力的空前发展和人类活动对自然环境固有行为越来越强烈的干预下,该区地质灾害频发。其中黄土斜坡地质灾害较为典型,呈现出规模大、致灾机理复杂等特点,严重威胁着人民生命财产安全。倾倒破坏,
学位
建设信息化、数字化、智能化、无人化的现代化智慧矿山是煤矿行业发展的必然趋势。在智慧矿山的各个环节中,智能生产、智能运输及智能调度管理等都需要煤流量数据的支持。无论是从煤炭生产方面还是从安全方面考虑,带式输送机煤流量检测都十分重要。针对目前非接触式煤流量检测方法无法快速且密集地获取煤料深度信息的问题,本文提出了一种基于飞行时间(Time-of-Flight,TOF)特征图像的输送带煤流量检测方法。首
学位
推拿是一种通过手法作用于人体来调节机体生理,进而防治疾病的中医疗法。二十世纪九十年代以来,随着替代疗法的推广,推拿凭其非药物治疗手段,在世界医学范围内受到重视,被广泛应用于养生、康复、治疗、预防等领域。作为推拿按摩理论体系的分支,推拿学成为促进东西方医学交流的重要学科。反观推拿学英译,在中医西传的过程中,尚未形成统一规范的术语英译标准,相关翻译纷繁不一,存在着一名多译、数名同译、概念交叉等现象,阻
学位
科技的进步和工业化的发展,让智能手机走进千家万户。人们对手机质量的要求也进一步提高,而手机玻璃盖板作为智能手机与人交互的最直接的部分,对其质量的要求也愈加严格。全球每年对玻璃盖板的需求量达数十亿片,并且每年都在以十个百分点以上的增幅增长。巨大的市场存量和增长潜力让玻璃盖板成为众多商家企业关注的焦点。而手机玻璃盖板的质量检测作为其生产的最后一道关卡,也是必不可少的一个程序,不仅要保证检测的准确度,也
学位
采煤机作为煤炭开采的现代化机械设备之一,其健康平稳运行是矿山生产效率的基础。在煤矿开采中,恶劣的工作环境和高强度工作量以及滞后的维护措施等不利因素,使得采煤机设备零部件故障频发,对煤矿工作人员的生命安全构成潜在威胁。采煤机摇臂传动系统是驱动滚筒旋转截割,实现落煤功能的关键执行机构,而滚动轴承作为传动系统中的主要支撑件,在减少回转部件摩擦阻力和提高传动稳定性等方面具有重要作用,其健康状态直接影响到采
学位
无线传感网络是一种通过传感器节点获取信息并进行处理的技术,广泛应用于环境监测中。林火监测具有非常重要的经济及生态价值,而森林环境中需部署诸如温度、湿度、风速等多种类型无线传感器以获取林火发生的全面特征信息。目前国内外基于环境互信息的无线传感网络多集中于单一类型的无线传感器布局研究,而多类型无线传感网络布局和路由协议研究尚处于探索阶段。本文研究重点围绕林火环境的多类型无线传感网络布局和路由协议展开。
学位
低碳醇作为燃料、汽油添加剂和化学中间体等应用前景广泛。石油资源的匮乏阻碍了低碳醇的可持续生产,开发一种可替代的途径来生产低碳醇是非常必要的。催化源自煤、天然气或可再生生物质的合成气合成低碳醇是一条很有前途的途径。在合成低碳醇的催化剂中,CuCo催化剂被认为是低碳醇合成反应中活性最强的非贵金属催化剂之一,该催化剂中Cu为CO非解离吸附和插入的活性位点,Co为CO解离和链生长的活性位点。传统浸渍法制备
学位
近年来,随着我国社会经济的迅速发展,作为国民经济重要支撑的建筑行业迎来转型升级,以新型建筑工业化和建筑信息化为代表的建筑行业新理念成为我国建筑行业未来的发展方向,其主要特征体现为信息技术与建筑业的深度融合,如BIM技术在建筑行业的应用。伴随着大型钢结构在公共建筑领域的广泛应用,大型化的结构体量与复杂化的建筑外形成为该类建筑的发展趋势,与此同时也带来了诸多设计与施工方面的问题。就大跨度异形钢结构建筑
学位