【摘 要】
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对硝基苯酚(4-NP)为芳香族硝基化合物,是一种持久性的、有害的有机污染物,广泛存在于各种工农业废水中。微量的4-NP可对人类健康和自然环境造成重大损害,在七十年代中期被美国环境保护署列为“优先控制污染物”。采用硼氢化钠将4-NP催化为对氨基苯酚(4-AP)是一种环境友好、经济有效的处理方法。催化反应过程中BH4-离子最终变成BO2-,对生态系统的威胁可以忽略不计。由于该还原反应非常缓慢,需要加入
【基金项目】
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国家自然科学基金(21808154、21376159、21606159和 21776194); 山西省重点研发计划项目(201703D121022-1);
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对硝基苯酚(4-NP)为芳香族硝基化合物,是一种持久性的、有害的有机污染物,广泛存在于各种工农业废水中。微量的4-NP可对人类健康和自然环境造成重大损害,在七十年代中期被美国环境保护署列为“优先控制污染物”。采用硼氢化钠将4-NP催化为对氨基苯酚(4-AP)是一种环境友好、经济有效的处理方法。催化反应过程中BH4-离子最终变成BO2-,对生态系统的威胁可以忽略不计。由于该还原反应非常缓慢,需要加入催化剂以促进反应,因此开发高效的4-NPs还原催化剂成为研究热点。尽管贵金属催化剂具有很高的活性,但是存在造价高、回收困难等弊端。因此,从大规模工业化应用角度考虑,非贵金属催化剂具有更好的发展前景,其中金属Ni催化剂的研究开发受到国内外研究者的广泛关注。本论文分别采用热膨胀剥离法和浸渍法制备了石墨烯负载Ni催化剂(x Ni/PGO)和链状ZSM-5分子筛负载Ni催化剂(Ni/x ZSM-5-L),详细考察了在4-NP还原反应的催化性能,探讨了载体性质、Ni负载量、制备方法等对催化剂结构及反应化活性的影响,揭示了催化剂的构效关系。主要研究内容与结果如下:(1)采用氧化石墨烯和硝酸镍作为原料,通过热膨胀剥离法制备出不同负载量的x Ni/PGO催化剂。发现引入Ni前驱体提高了石墨烯的剥离程度,得到高分散的Ni催化剂,当Ni负载量为15 wt%时,15Ni/PGO催化剂的比表面积达到215 m~2·g-1,其中石墨烯厚度仅为0.76 nm,镍纳米粒子尺寸仅为2.5 nm。在热剥离过程中,Ni的引入降低了含氧官能团与石墨烯之间的结合能,有利于含氧官能团的分解和去除,因此促进了石墨烯的剥离过程,同时将Ni金属颗粒高度分散在石墨烯表面;(2)xNi/PGO催化剂的4-NP还原活性随Ni载量的增加呈现先增大后降低的趋势,当负载量达到15wt%时活性最高,其中TOF值为0.153 min-1,转化率为91.8%,反应时长为16 min,反应速率常数(k)为0.183,明显优于文献报道的其他非贵金属催化剂。(3)采用水热法合成ZSM-5分子筛(Si/A=25,30,50和70),发现在Si/Al比值较高(≥30)时呈现为链状分子筛结构(ZSM-5-L),当Si/Al比值为25时,呈现为立方体堆积分子筛结构(ZSM-5),进而采用浸渍法制备分子筛负载Ni催化剂,发现Ni粒径尺寸随着Si/Al比值的增加先降低后增加,在Si/Al比值为30时Ni的粒径尺寸为5.41 nm;(4)链状Ni/x ZSM-5-L催化剂的4-NP还原活性明显优于立方体堆积Ni/25ZSM-5催化剂;且随Si/Al比值的增加,呈现先增大后降低的趋势,当Si/Al比为30时最高,其中TOF值为0.152 min-1,转化率高达94.9%,反应时长仅为7 min,反应速率常数(k)为0.40,这是由于链状催化剂酸性增强,有利于增大金属与载体之间的相互作用,进而提高金属分散度导致。
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