南京地区大气气溶胶光学特性的观测研究

来源 :南京信息工程大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:ferer1019
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本论文所述工作围绕南京地区气溶胶光学特性的观测研究展开,首先分析了南京地区气溶胶光学特性的时空分布特征,讨论了南京地区气溶胶光学特性的影响因素,评估了南京地区黑碳气溶胶的吸收增强及棕色碳对光吸收的贡献,最后对大范围灰霾天气过程中的气溶胶光学特性做了比较研究。南京北郊站点气溶胶光学特性具有显著的季节变化和复杂的日变化特征,散射和吸收系数(Bsca和Ba6s)秋冬季高、春夏季低,冬季大气能见度最小,灰霾天气频发。Bsca。和Bbs日变化表现出明显的多峰分布。单散射反照率ω532四季变化较小,在清晨和下午出现最小值。夏秋季气溶胶以细粒子为主,冬季粒子粒径增大,在下午的交通高峰期粒子粒径最大。夏季新鲜气团较多,Angstrom吸收指数Aabs有最小值,但没有明显的日变化。这些变化特征可能是受到气象条件、边界层变化、污染源排放等因素的共同影响。对比河北香河站点,气溶胶的Babs、Bsca、ω532、Asca和Aabs都高于南京北郊,日变化也有所不同,反映了长三角地区和京津冀地区气溶胶光学特性的差异性。对比2013年和2014年夏季江心洲站点,2013年气溶胶Bsca和Babs低于2014年,并且吸收对消光的贡献大,气溶胶以细粒子为主,大气能见度平均值较大,2014年夏季气溶胶老化严重,气溶胶负载增加。亚青会期间,Bsca和Babs有不同程度的降低,但青奥会期间,Bsca和Babs却有所增加,说明大气环境条件对气溶胶光学特性的影响显著。南京地区气溶胶光学特性受气象要素、化学组成、粒径谱分布、折射率等多种因素的影响。在南京北郊站点,偏东风下气溶胶有较大的ω532和Asca,而风向对2013年江心洲站点气溶胶光学参数影响较小。当相对湿度RH小于70%时,大气能见度与气溶胶干散射和消光系数呈反比例关系。南京地区气溶胶消光的吸湿增长因子fext(RH)有很明显的季节变化和区域差异。南京北郊夏季分析结果表明,当气团来自于河南、安徽等农村地区时,能见度减小,气溶胶的Bsca、Babs、ω532和Asca增大,硫酸盐对干消光贡献达到58%。气团聚类分析发现,南京北郊夏季,70%以上气团来自于海洋,空气洁净,而冬季,几乎所有气团都来自于内地,气溶胶负载增加。2014年江心洲站点受传播速度慢,传播距离短的气团控制,区域污染物影响较大。相关性分析显示:南京北郊四季气溶胶Bsca和Babs与二次无机离子显著相关,在秋冬季,燃烧源对大气消光贡献较大,在春夏季,沙尘会影响大气消光。江心洲站点,二次气溶胶、生物质燃烧和机动车排放都是PM2.5消光的贡献源。化学解析表明,硫酸盐和有机物是南京北郊站点PM2.5的主要贡献物,而在江心洲站点,硝酸盐贡献增强。利用南京地区PM2.5的全粒径谱,发现气溶胶散射和吸收系数与数浓度、表面积浓度及质量浓度都呈线性关系,并表现出一定的时空变化。基于Mie散射模型,分析了反演得到的南京北郊四季气溶胶的有效复折射率的季节变化。基于两种方法,开展了南京地区黑碳(BC)气溶胶的吸收增强及棕色碳(BrC)对光吸收的贡献研究。基于TD-SPAMS-PASS联用,发现PM2.5中挥发性组分的剩余质量分数MFR随温度变化差异较大,到250℃以上,大多数有机物、无机盐类全部挥发。挥发性组分对光吸收的贡献约为34%。2014年夏季江心洲站点黑碳的平均吸收增强因子Eabs-781-TD为1.53±0.03,可能受污染物来源影响较大。BC、包覆层及BrC对气溶胶光吸收(405nm)的贡献分别为62.7%,32.0%和5.3%。南京北郊四季PM2.5的质量散射效率MSE冬季最高,春季最低,2014年江心洲站点MSE高于2013年。基于质量吸收效率MAC,南京地区总气溶胶和BrC的MAC都表现出明显的季节变化,冬季最大,夏季最小。春、夏、秋、冬四季黑碳的吸收增强因子Eabs-781-MAC平均值分别为1.66±0.16、1.51±0.10、1.28±0.10和2.29±0.16,季节差异较大,江心洲站点Eabs-781-MAC与南京北郊接近。气溶胶中BC、包覆层和BrC对405nm光吸收贡献有明显的季节性。冬季,包覆层贡献较大,而春秋季包覆层的贡献减小,由于生物质燃烧排放,BrC的贡献上升。南京地区夏季BC、包覆层和BrC对光吸收的贡献接近。比较南京北郊不同季节灰霾天气过程,发现灰霾期间,都受起源于内陆的气团控制,而且传播距离短,速度慢,造成采样点气溶胶累积,气溶胶的Bsca和Babs剧增。而非霾日,春夏季气团来自于海洋地区,带来洁净气流,秋冬季节则气团则起源于新疆、内蒙古以北地区,冷空气南下,RH减小,能见度升高。秋冬春季节,以降雨的形式结束灰霾过程。在夏秋冬季节的霾日,气溶胶粒径会向大粒径偏移,而春季霾日1,则向小粒径段偏移,致使Asca值增大。在秋冬季节,霾日移动源贡献较大,而春夏季节,固定源贡献大。相对湿度和高浓度污染物共同影响气态前体物的光化学转化。
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