【摘 要】
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随着我国对油气和煤矿能源需求的日益增长,安全开采含H2S的油气田逐渐被提上日程。煤炭和石油加工企业为满足工业要求会通过不同的方法收集酸性气体来保障人员安全,减少H2S的排放。考虑到经济和环保的问题,二次利用H2S是当前最好的选择。大气压微波等离子体不需要昂贵的真空设备,且具有较高的放电稳定性和适合气相反应的特征温度,使大气压微波等离子体进行气体改性的研究受到广泛关注。本文研究的是利用大气压微波等离
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随着我国对油气和煤矿能源需求的日益增长,安全开采含H2S的油气田逐渐被提上日程。煤炭和石油加工企业为满足工业要求会通过不同的方法收集酸性气体来保障人员安全,减少H2S的排放。考虑到经济和环保的问题,二次利用H2S是当前最好的选择。大气压微波等离子体不需要昂贵的真空设备,且具有较高的放电稳定性和适合气相反应的特征温度,使大气压微波等离子体进行气体改性的研究受到广泛关注。本文研究的是利用大气压微波等离子体炬对H2S进行分解制氢的物理化学过程的实验研究。首先,使用大气压微波等离子体炬进行了N2-H2S混合气体的放电研究,对放电形态随放电条件的变化进行了探究;同时对N2-H2S混合气体等离子体放电的发射光谱进行了采集,研究了发光强度和特征谱带沿着轴向和径向空间的变化情况,使用LIFBASE软件对CN violet（0,0）谱带进行拟合,获得了N2-H2S等离子体炬的气体特征温度为5900?300K。通过分析,认为在大气压微波等离子体炬中热分解和电离分解两种方式共同促进了H2S的分解。进一步,使用傅立叶红外变化光谱仪对H2S分解的尾气成分进行了标识,并利用气相色谱仪对H2S在等离子体炬的分解产物中H2浓度进行检测,利用粒子数守恒计算得到相应的H2S的分解率。考虑到H2S在等离子体炬作用分解后的产物中硫元素以各种固态化合物形态发生固态沉积,我们在化学反应缓冲室中引入了冷却功能,并对在自然散热冷却、腔内螺旋水冷管冷却和腔内圆柱水冷棒冷却三种实验条件下达到的H2S分解效果进行比较,发现对等离子体轴向余辉区冷却的圆柱水冷棒的引入在获得更多的固态硫化物、抑制逆向反应、获得较高氢气转化率方面效果最佳。在H2S:N2=1:9、气体流量10 L/min、放电功率1200 W、水冷棒距放电管4 mm冷却条件下,获得尾气中H2最大浓度6.87%,同时也获得最高的H2S分解率为66.4%。在H2S:N2=1:9、气体流量20 L/min、放电条件800 W、水冷棒距放电管11 mm冷却条件获得了H2或H2S分解的最低SER为21.4 e V/molec。在H2S:N2=1:9、气体流量20 L/min、放电功率1800 W、水冷棒距放电管11 mm冷却条件下获得了H2最大产量为1.065 L/min。
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