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甲醛是一种常见的对环境有严重污染的挥发性有机污染物。甲醛的消除得到了广泛的关注。低温催化燃烧是消除甲醛最有效的方法之一,其关键在于高性能催化剂的开发。
本文通过沉淀法制备了系列MnOx催化剂,运用BET、XRD、H2-TPR、XPS等对样品进行了表征,并对催化剂上甲醛催化燃烧活性进行了评价,探讨了催化剂的组成、制备、结构和性能之间的关联。
结果表明相同条件下制备的单一活性组分Cu、Mn、Co、Ce氧化物催化剂中,MnOx具有最好的催化燃烧活性,经过对反应条件的优化,在沉淀温度为60℃,沉淀物老化2.5 h,空气中400℃焙烧3 h所得MnOx对甲醛的催化燃烧活性最好,甲醛全转化温度达到92℃。焙烧温度的不同导致MnOx的晶型、比表面积和催化活性的显著差异。升高焙烧温度到600℃后,MnOx由MnO2转变为Mn2O3,催化剂的比表面积和活性都有显著的下降。
对于Pt/MnOx催化剂,Pt的引入促进了MnOx的还原,甲醛氧化的活性明显升高。Pt担载量以及H2预处理条件等对Pt与MnOx之间的相互作用、以及催化剂的活性有显著的影响。增加Pt的担载量,升高H2预处理温度,可增强Pt与MnOx之间的相互作用,提高催化剂的活性。Pt1/MnOx—400-3(H2-300-2)在31.7℃就可达到甲醛的完全催化燃烧。
载体种类和预处理条件对催化剂的活性有显著的影响。对Pt/MnOx,采用尖晶石结构的Mn3O4为载体时,其活性高于以MnO2为载体。
本文同时考察了Cu与碱金属Na、K等对MnOx催化剂的催化活性的影响,适量添加碱金属可有利于MnOx催化剂上甲醛催化燃烧活性的提高。