【摘 要】
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土壤及地下水中的重金属Pb、Cd污染十分严重,制备出对重金属Pb、Cd都有良好处理效果的修复材料迫在眉睫,纳米羟基磷灰石对重金属吸附性能较好,具有环境自净化的优点,不易造成二次污染,被认为是修复重金属污染环境的最有效材料之一,将生物炭与纳米羟基磷灰石制备复合材料,以实现高效低成本的对多种重金属污染土的修复。本文针对铅镉污染,以稻壳、秸秆农作物为原料制备生物炭,利用纳米羟基磷灰石进行改性复合,优选出
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土壤及地下水中的重金属Pb、Cd污染十分严重,制备出对重金属Pb、Cd都有良好处理效果的修复材料迫在眉睫,纳米羟基磷灰石对重金属吸附性能较好,具有环境自净化的优点,不易造成二次污染,被认为是修复重金属污染环境的最有效材料之一,将生物炭与纳米羟基磷灰石制备复合材料,以实现高效低成本的对多种重金属污染土的修复。本文针对铅镉污染,以稻壳、秸秆农作物为原料制备生物炭,利用纳米羟基磷灰石进行改性复合,优选出成本较低并有良好性能的复合材料,同时探究此复合材料在饱和及非饱和土壤中的迁移特性,对其应用于实际Pb、Cd污染场地的修复具有一定的指导意义。本文用纳米羟基磷灰石对优选出的秸秆生物炭进行负载,合成纳米磷炭复合材料（n Hap/BC）。研究表明:超声辅助前端负炭的负载方式制备的复合材料性能最佳,SEM、XRD和FTIR的表征结果都表明纳米羟基磷灰石成功负载在生物炭上,当炭磷比为1时制备的材料比表面积为149.46 m~2·g-1,接近纳米羟基磷灰石比表面积151.39 m~2·g-1;材料投加量为1g/L时,与未负载的秸秆生物炭相比,对浓度为400 mg/L的Pb2+的去除率和吸附量均提高了2倍多,对浓度为200 mg/L的Cd2+的去除率和吸附量均提高了9倍多,综合经济成本及处理效果,炭磷比为1的复合材料最佳。用最佳性能的nHap/BC进行饱和天然沙的迁移实验。研究表明:腐殖酸浓度、p H的增大和离子强度的降低能够增加n Hap/BC和天然沙表面的负电荷,其中离子强度的影响最显著,Zeta电位绝对值得以增加,从而增大两者间静电斥力及n Hap/BC的弥散稳定性,促进n Hap/BC的迁移;n Hap/BC悬液中颗粒的沉积机制由布朗扩散为主导,重力沉降和拦截占比很小。天然沙对n Hap/BC的截留效率分析表明,截留效率随腐殖酸浓度的增加、p H的加大以及离子强度的降低而逐渐减小,导致更多的n Hap/BC迁移出,穿透平台提升。DLVO理论分析表明:离子强度越大,双电层被压缩,n Hap/BC和天然沙间的静电斥力减小,体系中最大能障值随之减小,从2219.37 k T减小到836.74 k T,n Hap/BC容易发生永久性聚沉,同时体系中的第二能量极小值的绝对值随之变大,也促使n Hap/BC颗粒越容易吸附在天然沙表面;n Hap/BC在天然沙中最大迁移距离在无腐殖酸、离子强度为0的条件下可达39.28 cm,最大迁移距离与腐殖酸浓度成正相关,与离子强度成负相关,在酸性土壤比在中碱性土壤中的最远运移距离小。nHap/BC材料悬液在非饱和干净天然沙中湿润锋运移研究表明:影响湿润锋运移距离因素主次排序为:孔隙水流速>间歇时间>胶体悬液浓度;湿润锋运移速度与孔隙水流速成正相关,与间歇时间和胶体悬液浓度成负相关,利用Kostiakov模型得到间歇与连续加药时湿润锋运移距离与孔隙水流速、间歇时间、胶体悬液浓度的关联式;连续加药时,复合材料悬液湿润锋在干净土中的运移速度与在污染土中差异不大;间歇加药时,复合材料悬液湿润锋在干净土中的运移明显快于在污染土中。论文还开展了nHap/BC在饱和与非饱和柱中的最远迁移距离及出流液中重金属含量的研究,实验表明:用于饱和条件下复合材料最远迁移距离的预测公式可以近似用于非饱和的预测;连续加药和间歇加药时,出流液中重金属含量均与土柱长度成线性负相关关系,连续加药比间歇加药的出流液中重金属含量高,间歇加药可以使n Hap/BC材料迁移缓慢的同时还能降低重金属迁移的能力。nHap/BC对污染天然沙作用效果研究表明:n Hap/BC材料注入污染天然沙时,对Pb和Cd有一定的固化效果,对Pb的作用效果比Cd好,Pb2+、Cd2+的浸出毒性随土柱深度呈线性正相关,间歇注入使n Hap/BC对两种重金属的固化效果优于连续注入。本文的研究成果对于Pb、Cd重金属污染土或地下水的修复理论研究及工程实践具有一定的指导作用。
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