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随着我国工业高速发展,高COD、高浓度、高色度、高毒性和有机物种类繁多的废水排放量问题日益严峻,在废水中以苯酚为代表的有机物降解难度大。当前需要找出一种更加有效的处理有机废水的方法。本论文制备了以MgO为基础的高效催化剂用于催化臭氧化净化苯酚废水。考察了不同因素对废水中有机物去除的影响,并对反应机理进行了研究。
首先,采用等体积浸渍法制备氧化镁/活性炭(AC)复合材料催化臭氧氧化水中苯酚。用IR、XRD和XPS等方法对MgO/AC复合材料进行了表征。氧化镁以纳米晶体颗粒的形式负载在AC表面。考察金属负载量和pH值等对催化性能的影响。在苯酚初始浓度为210mg·L-1;臭氧的浓度为43mg·L-1;溶液中pH为5.51;催化剂的投加量为500mg;负载1%MgO的情况下,废水中COD的去除率达83.5%。MgO本身的碱性有效缓解了反应体系中pH的变化,为羟基自由基的产生提供了额外的活性位点,有利于有机污染物的降解。测定了中间产物,并提出了可能的降解途径。
其次,采用共沉淀法制备中空棒状氧化镁负载CoOx催化剂用于苯酚废水的催化臭氧化处理。用XRD、TEM和XPS等手段对分析了CoOx/MgO的结构和理化性质。在苯酚初始浓度为210mg·L-1;臭氧的浓度为43mg·L-1;溶液中pH为5.51;催化剂的投加量为500mg;Co与Mg的摩尔比为1∶50的情况下,废水中COD的去除率达到79.8%。以碳酸钠为沉淀剂制备的CoOx/MgO具有较大的比表面积和较好的催化性能。有利于苯酚的吸附,CoOx/MgO的加入能有效缓解反应体系pH的变化,并为催化臭氧氧化提供了大量的活性中心,有利于自由基型反应的进行。该催化剂在不降低COD去除率的情况下可重复使用至少五次。制备的CoOx/MgO催化剂对环丙沙星、诺氟沙星和水杨酸的去除和降解也具有良好的催化性能。
最后,采用所制备的催化剂MgO/AC和CoOx/MgO对某制药厂废水A进行了处理。废水A初始COD浓度为337mg·L-1;溶液pH为8.34;废水中COD去除率分别能达59.7%、38.0%。MgO/AC和CoOx/MgO在催化臭氧氧化过程中有协同作用。为处理实际废水提供了一种具有可行性的处理方法。
实验结果表明所制备的MgO/AC和CoOx/MgO催化剂可有效催化臭氧氧化处理苯酚废水,为高效处理废水提供了理论依据和实验基础。
首先,采用等体积浸渍法制备氧化镁/活性炭(AC)复合材料催化臭氧氧化水中苯酚。用IR、XRD和XPS等方法对MgO/AC复合材料进行了表征。氧化镁以纳米晶体颗粒的形式负载在AC表面。考察金属负载量和pH值等对催化性能的影响。在苯酚初始浓度为210mg·L-1;臭氧的浓度为43mg·L-1;溶液中pH为5.51;催化剂的投加量为500mg;负载1%MgO的情况下,废水中COD的去除率达83.5%。MgO本身的碱性有效缓解了反应体系中pH的变化,为羟基自由基的产生提供了额外的活性位点,有利于有机污染物的降解。测定了中间产物,并提出了可能的降解途径。
其次,采用共沉淀法制备中空棒状氧化镁负载CoOx催化剂用于苯酚废水的催化臭氧化处理。用XRD、TEM和XPS等手段对分析了CoOx/MgO的结构和理化性质。在苯酚初始浓度为210mg·L-1;臭氧的浓度为43mg·L-1;溶液中pH为5.51;催化剂的投加量为500mg;Co与Mg的摩尔比为1∶50的情况下,废水中COD的去除率达到79.8%。以碳酸钠为沉淀剂制备的CoOx/MgO具有较大的比表面积和较好的催化性能。有利于苯酚的吸附,CoOx/MgO的加入能有效缓解反应体系pH的变化,并为催化臭氧氧化提供了大量的活性中心,有利于自由基型反应的进行。该催化剂在不降低COD去除率的情况下可重复使用至少五次。制备的CoOx/MgO催化剂对环丙沙星、诺氟沙星和水杨酸的去除和降解也具有良好的催化性能。
最后,采用所制备的催化剂MgO/AC和CoOx/MgO对某制药厂废水A进行了处理。废水A初始COD浓度为337mg·L-1;溶液pH为8.34;废水中COD去除率分别能达59.7%、38.0%。MgO/AC和CoOx/MgO在催化臭氧氧化过程中有协同作用。为处理实际废水提供了一种具有可行性的处理方法。
实验结果表明所制备的MgO/AC和CoOx/MgO催化剂可有效催化臭氧氧化处理苯酚废水,为高效处理废水提供了理论依据和实验基础。