在全球能源短缺、环境污染问题日益严峻的大背景下,利用高效、清洁、可持续的新能源技术成为研究的热点。液态有机储氢以储氢量高、安全性好、循环性能好等优势在众多的储氢方式中脱颖而出,其中对储氢材料的催化加、脱氢始终是有效利用储氢材料的重要环节。然而,传统的贵金属催化剂诸如Pt、Pd、Ru、Rh等,存在资源有限、价格昂贵、催化剂中毒、易发生歧化反应等问题,这使得探索高效新型催化材料的开发工作成为必要。例如,将它们制备成微纳米尺度的颗粒负载在一些高比表面积的载体上,或者寻找催化性能更为优异的材料等。在众多的研究中,有序介孔金属氧化物材料以其比表面积高、孔道结构规则有序、孔径大小可调及内表面可修饰等特点而备受青睐,越来越多的具有不同形貌特征、孔结构、骨架成分的有序介孔金属氧化物材料被成功合成。以介孔过渡金属氧化物作为催化剂替代贵金属用于对不饱和有机分子的加氢已经引起了科学家们的研究兴趣,其中,早在上个世纪70年代三氧化钼就已经有过对烯烃类小分子催化加氢的应用。但是,作为拥有层状结构的斜方晶系金属氧化物,三氧化钼本身是较为致密的块状材料,这一材料特性一直制约了其更广泛的应用于催化领域,且要合成出高度结晶且具有高比表面积和有序孔结构的三氧化钼仍然是一个难题。针对以上情况,本文选取这一极具潜力的过渡金属氧化物三氧化钼作为研究对象,从催化剂的合成、形貌结构控制和催化加氢／脱氢性能等展开研究,旨在探讨在较为温和的条件下其对不饱和有机小分子及液态有机储氢材料等的催化活性和选择性,并探索提升其催化性能的途径。主要研究工作及结果如下：(1)介孔M003钼催化剂的制备及催化活性研究。以立方介孔硅KIT-6作为模板,通过调节模板合成过程中的水热反应温度,合成了一系列不同孔径的有序介孔三氧化钼(M003)；在移除模板KIT-6的过程中,本文通过调节氢氟酸溶液的浓度解决了三氧化钼易随KIT-6一起溶解的问题。使用XRD、TEM、FESEM. GC-MS、XPS等进行一系列表征和测试,结果表明：所制备的介孔三氧化钼材料具有高度结晶的骨架,比表面积高达142 m2/g,孔径规则均匀并且大小可在6.0-12.7 nm范围内调节；以环己烯加氢作为催化模型来讨论这些材料的催化活性,介孔三氧化钼催化剂在6h内就实现了对环己烯100%的转化,远高于其块状结构的材料(转化率28%),且比表面积越高,加氢活性就越高。这些结果说明其介孔结构和高比表面积使得加氢反应能够在提升的氢溢流速率和增加的HxMoO3浓度下有效进行。(2)介孔MoO3及其负载Pd (Pd/MoO3)催化剂对N-乙基咔唑进行催化加氢活性的研究。首先,使用纯的介孔MoO3对有机液态储氢材料N-乙基咔唑进行催化加氢,验证其加氢活性；其次,在其表面负载微量的贵金属Pd(0.5 wt%),并使用商业的5wt% Ru/Al2O3和5 wt%Pd/Al2O3催化剂作为对比,在不同的反应温度条件下来探讨HxMoO3在对NEC加氢过程中所起的作用,以及介孔三氧化钼作为过渡金属氧化物催化剂来替代传统的贵金属催化剂的可行性。结果表明：块状MoO3在220℃以下基本没有加氢活性,而介孔MoO3在180℃下就可以对NEC加氢,升高温度可以进一步增加加氢转化率,到了220℃时,可实现16.8%的加氢转化率；负载了微量贵金属Pd的介孔M003催化剂具有达到或接近商业贵金属催化剂5 wt%Pd/Al2O3和5 wt%Ru/Al2O3的催化性能,使得其在170℃下反应6h就可达到91.2%的加氢转化率；介孔MoO3中HxMo03的浓度越高,加氢效率就越高。这些结果说明MoO3具有完全不同于贵金属催化剂的加氢机制,使得其催化效率远高于传统的贵金属催化剂,是具有潜力能够替代贵金属催化剂的加氢催化剂之一。(3)介孔MoO3负载Pd (Pd/MoO3)催化剂对全氢化N-乙基咔唑催化脱氢活性的研究。以M003作为载体,制备了不同Pd负载量(1-5 wt%)的脱氢催化剂,用于对全氢化N-乙基咔唑(PNEC)的脱氢,并与商业催化剂5 wt% Pd/A1203做了对比；观察其在不同的贵金属负载量、不同的反应温度、不同的反应时间等条件下,HxMoO3中H含量和Mo价态的变化,探讨了M003的存在对脱氢反应的影响；最后,总结了HxMoO3浓度与催化脱氢效率的关系,并讨论了其做为燃料电池电极催化剂的可能性。结果发现：5 wt% Pd/MoO3具有最高的催化效率,在180℃下5h就可实现100%的脱氢；Pd/MoO3催化剂对PNEC脱氢的起始反应速率(180℃下5 min脱氢率可达到44.6%)远高于传统的商业催化剂5 wt% Pd/Al2O3(180℃下5 min脱氢率为19%),反应温度越高,HxMoO3中H的含量就越高,且Mo的价态变化越大；HxMoO3浓度在反应初始阶段就会快速升高,30 min内就能达到平衡值,随着脱氢反应的继续进行,X值的变化不大。这些结果说明Mo03在脱氢反应中主要是作为H的受体而存在,它可以使得H原子不用形成H2,而是以质子的形式存在,从而在反应的起始阶段降低了脱氢反应的活化能,提升了催化效率；随着HxMo03中X值的升高,HxMoO3的电导率亦会随着增大。总之,介孔三氧化钼在催化加／脱氢反应中具有明显的优点,这使得本文的研究为开发高性能过渡金属氧化物催化剂,拓展其在新能源材料领域的应用提供了新思路和基础理论参考。