【摘 要】
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环境污染和能源危机使得人类社会对可再生能源的需求日益增长,大规模储能系统的研发和利用是解决不可再生能源的关键。锂离子电池（Lithium ion battery,LIBs）因具有较高的能量密度和可靠的循环性能,在过去的三十年间得到了蓬勃的发展,目前已成功应用于便携式电子设备、电动工具、新能源汽车等。然而,地壳中锂资源储量有限且分布不均匀,为此造成的锂离子电池价格的提升,大大限制了其在大规模储能系统
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环境污染和能源危机使得人类社会对可再生能源的需求日益增长,大规模储能系统的研发和利用是解决不可再生能源的关键。锂离子电池（Lithium ion battery,LIBs）因具有较高的能量密度和可靠的循环性能,在过去的三十年间得到了蓬勃的发展,目前已成功应用于便携式电子设备、电动工具、新能源汽车等。然而,地壳中锂资源储量有限且分布不均匀,为此造成的锂离子电池价格的提升,大大限制了其在大规模储能系统中的应用。因此,寻找可替代的低成本的新一代储能电池体系是当下主要的研究方向。钾与锂的物理化学性质相似,且储量丰富,价格低廉,因此钾离子电池（Potassium ion battery）近几年成为研究热点。在钾离子电池中,正极材料是决定其电化学性能和成本的关键。其中,层状锰基氧化物（化学式AxMO2,A为碱金属,M为Mn及其他过渡金属）由于具有低成本、高安全性、高理论容量以及合成方法简单的优势,成为钾离子电池中极富有发展前景的正极材料之一。然而,由于然而K+半径（0.138nm）过大,在电极材料中进行可逆脱嵌困难,使其在层状氧化物正极内部扩散动力学缓慢,此外,层状氧化物与碳酸酯类电解液存在不可忽视的界面副反应,造成材料充放电过程中结构衰退和循环中容量衰减等问题。因此,设计合成高比容量、高倍率性能、长循环寿命的锰基钾离子电池正极材料迫在眉睫。针对层状锰基氧化物正极材料充放电体积变化大和层间距不足导致的结构稳定性和K+动力学差等问题,第一部分工作通过高温固相法采用Zn2+掺杂对K0.5Ni0.15Mn0.85O2材料进行改性。通过X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、元素分布测试（Elementmapping）、X射线衍射光电子能谱（XPS）等对K0.5Ni0.1Mn0.85Zn0.05O2材料的结构、形貌、元素分布及价态等进行分析,并通过扣式半电池测试材料的电化学性能。研究发现,Zn2+替代Ni2+能够优化K+嵌脱动力学并抑制充放电过程中材料的体积变化。相比原始材料,Zn2+掺杂后材料的比容量、倍率性能和循环性能获得提升,在20 mA g-1电流密度下,K0.5Ni0.15Mn0.85O2和 K0.5Ni0.1Mn0.85Zn0.05O2首次放电比容量分别为 119.8 mAh g-1和129.9 mAh g-1。经过100次充放电循环后,K0.5Ni0.1Mn0.85Zn0.05O2容量保持率由 74.8%提升至 82.2%。在 500 mA g-1 电流密度下,K0.5Ni0.1Mn0.85Zn0.05O2 比容量由原始材料的42.1 mAh g-1提升至55.8 mAh g-1。针对层状锰基氧化物正极材料界面副反应严重导致的倍率性能及循环稳定性差等问题,第二部分工作通过湿化学法将具有高稳定性的Al2O3和ZrO2包覆于层状锰基正极材料K0.45MnO2表面进行改性研究,通过XRD、SEM、TEM以及 Element mapping、XPS 等对 K0.45MnO2@Al2O3 和 K0.45MnO2@ZrO2 材料的结构、形貌、元素分布及价态等进行分析,进一步通过扣式半电池测试材料的电化学性能。研究发现,A12O3和ZrO2在K0.45MnO2材料表面形成了均匀的包覆层,包覆后的材料结构和原子价态没有明显变化。相比原始材料,Al2O3包覆能够提升材料的循环稳定性,ZrO2包覆能够提升材料的循环稳定性和倍率性能。在20 mA g-1 电流密度下,K0.45MnO2、K0.45MnO2@Al2O3 和 K0.45MnO2@ZrO2 首次放电比容量分别为117.2 mAhg-1、115.4 mAhg-1和132.7 mAh g-1。经过200次充放电循环,K0.45MnO2@Al2O3的容量保持率提升至52.6%,K0.45MnO2@ZrO2的容量保持率提升至51.4%。在1000 mA g-1电流密度下,K0.45MnO2@ZrO2比容量由原始材料的 30.8 mAh g-1 提升至 48.9 mAh g-1。
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