【摘 要】
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二维层状分子筛由于具有出色的外表面和可修饰的层间结构,能够大大增加活性位点的可及性和衍生新结构,被研究者广泛关注。本论文从新型层状分子筛前驱体的设计合成出发,通过对其形成机制的探究讨论和对层间结构修饰后处理,旨在得到新型层状分子筛及其衍生材料,进一步拓展层状分子筛的合成及应用。第一部分使用含有C10长链的有机结构导向剂1-癸基-2,3-二甲基咪唑盐设计合成了具有更大层间距的新型MTF分子筛前驱体E
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二维层状分子筛由于具有出色的外表面和可修饰的层间结构,能够大大增加活性位点的可及性和衍生新结构,被研究者广泛关注。本论文从新型层状分子筛前驱体的设计合成出发,通过对其形成机制的探究讨论和对层间结构修饰后处理,旨在得到新型层状分子筛及其衍生材料,进一步拓展层状分子筛的合成及应用。第一部分使用含有C10长链的有机结构导向剂1-癸基-2,3-二甲基咪唑盐设计合成了具有更大层间距的新型MTF分子筛前驱体ECNU-39（P）。高温焙烧后,层板间发生羟基脱水缩合,得到了与三维（3D）MTF型分子筛拓扑结构近似的ECNU-39材料。由于层间距较大而导致错位缩合,ECNU-39与传统MTF型分子筛结构稍有区别。使用2D NMR等手段表征分析了结构导向剂在层间的作用状态,说明了其在晶化过程中起到的作用。此外通过SEM、UV-Raman等手段,表征了不同晶化时间下的样品宏观及微观分子尺度的变化状态,进一步说明了ECNU-39（P）的形成机制。第二部分是在上述ECNU-39（P）合成结果基础上,用不同的硅烷化试剂在HCl-Et OH溶液中对ECNU-39（P）进行层间结构扩孔修饰。由于ECNU-39（P）具有较大的层间空间,不仅含有单个硅的硅烷分子二乙氧基二甲基硅烷（DEDMS）、含有两个硅的硅烷分子1,1,3,3-四甲氧基-1,3-二甲基硅烷（TMDMS）至含有四元环硅的硅烷分子2,4,6,8-四甲基环四硅氧烷（TMCS）均可以在层间作用并保留,最终得到了一系列层间扩孔型分子筛IEZ-ECNU-39。由于扩孔处理导致的孔隙率和比表面的增大,IEZ-ECNU-39材料在大分子苯甲醚和醋酸酐酰化反应中转化率显著提高,且在气体吸附分离和小分子催化反应中均体现了一定的应用潜能。
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