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目前锂离子固体电解质受到了越来越多的关注和研究,有望应用于新型全固态锂电池中。锂离子固体电解质包括很多种,其中石榴石型Li7La3Zr2O12固体电解质凭借对金属锂以及空气的良好稳定性,成为当前最具有应用潜力的固体电解质之一。在LLZO众多的掺杂体系中,镓掺杂的锂镧锆氧（Ga-LLZO）展现出最优异的锂离子电导率,室温下可超过1×10-3 S cm-1。然而通过常规烧结制备的Ga-LLZO总是伴随着杂相以及晶粒异常生长等问题,并使得电解质的力学和电化学性能不尽如人意。因此,本论文围绕Ga-LLZO,重点对该电解质制备以及应用方面存在的问题进行了研究,主要的研究结论如下所示:（1）锂源过量比例对Ga-LLZO性能的影响。由于高温烧结过程中存在氧化锂的挥发,因此电解质在制备时往往需要加入过量的锂源来弥补锂损失。实验发现,锂过量5%的Ga-LLZO存在严重的LiGaO2杂质偏析以及晶粒的过分生。而通过减少锂过量,Ga-LLZO电解质的电导率可以得到大幅度的提升,同时杂质偏析得到显著抑制。进一步研究发现,由于Ga-LLZO电解质中存在Li+和Ga3+的格位竞争,电解质中过量的锂会与格位中的镓离子挤出晶格,并生成LiGaO2杂质。（2）使用MgO阻止Ga-LLZO电解质的晶粒异常生长。纯的Ga-LLZO经过1100°C下烧结320 min后,其晶粒尺寸超过100μm,而当电解质加入6 wt%的MgO以后,其晶粒尺寸即使经过相同时间的烧结后也整体维持在5μm左右。同时复合MgO的电解质的致密度可从原本的95%提升到98%。但是,MgO的引入会不可避免地诱发MgGa2O4的生成,并降低电解质的离子电导率。（3）采用两步烧结法制备高品质Ga-LLZO。经过1150°C下保温1 min然后1000°C下保温3h的烧结以后,Ga-LLZO电解质展示出纯的立方相结构,高达1.24×10-3 S cm-1的室温锂离子电导率;同时电解质的晶粒尺寸约5μm,致密度可达97.3%。与传统的一步烧结法相比,采用两步法制备的电解质凭借均匀的晶粒尺寸,对熔融锂展示出更好的稳定性。基于上述电解质的对称电池实现了高达0.7 mA cm-2的极限电流密度,同时能在0.4 mA cm-2的电流下稳定循环600 h以上。另外,结合LiFePO4正极制备出的固态电池可实现150 mA h g-1的可逆容量,室温下循环50圈后容量无衰减。（4）Li/Ga-LLZO界面稳定性研究。使用镀金修饰结合加热熔锂的处理方式,可使Li/Ga-LLZO界面阻抗从原本的高于1 MΩ·cm2降低至不足10Ω·cm2。在实现了充分的界面接触的情况下,电解质的锂对称电池展示出良好的循环性能。而且实验发现电解质自身品质、锂循环时间和容量等因素都会对Li/Ga-LLZO/Li对称电池的极限电流密度产生显著影响。另外,通过电解液修饰的Li/Ga-LLZO界面后,可使对称电池的极限电流密度提高到1.3 mA cm-2以上。