【摘 要】
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焚烧烟气中的氯代芳烃对生态环境与人体健康均存在严重危害,当前最具前景的氯代芳烃类污染物治理技术为催化氧化法,而催化氧化法的关键在于高效催化剂的研制。贵金属催化剂因其卓越的低温催化活性受到国内外学者的广泛关注,但传统贵金属催化剂（如Pt、Pd）存在价格昂贵和易氯中毒失活等问题,严重制约了其实际工业应用。钌（Ru）作为一种稀贵金属元素,价格远低于Pt、Pd等传统贵金属,其良好的抗氯中毒性能使得钌催化剂
【基金项目】
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河北省自然科学基金（B2019202200）； 国家自然科学基金（21876042）；
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焚烧烟气中的氯代芳烃对生态环境与人体健康均存在严重危害,当前最具前景的氯代芳烃类污染物治理技术为催化氧化法,而催化氧化法的关键在于高效催化剂的研制。贵金属催化剂因其卓越的低温催化活性受到国内外学者的广泛关注,但传统贵金属催化剂（如Pt、Pd）存在价格昂贵和易氯中毒失活等问题,严重制约了其实际工业应用。钌（Ru）作为一种稀贵金属元素,价格远低于Pt、Pd等传统贵金属,其良好的抗氯中毒性能使得钌催化剂在氯代芳烃催化氧化领域具有很好的应用前景。贵金属催化剂的催化性能与金属-载体相互作用紧密相关,通过选择合适的催化剂载体,可进一步调控催化剂的催化活性。本论文采用水热法合成了优先暴露{001}晶面的锐钛矿型Ti O2纳米晶体（Ti O2{001}）,以其为载体负载Ru活性组分,通过进一步还原处理,制备出新型高活性Ru/Ti O2{001}催化剂。并以邻二氯苯（o-DCB）为实验室氯代芳烃模型化合物,评价所制备催化剂的氧化活性、抗水性、稳定性和COx选择性,同时考察氧含量对催化剂活性的影响。利用一系列表征技术对催化剂进行了表征,并结合原位红外光谱技术对反应机理进行初步研究。论文取得的主要研究成果如下:（1）1.5%Ru/Ti O2{001}催化剂展现出卓越的低温催化活性、抗水性、稳定性及CO2选择性,其优异的催化性能可主要归因于优先暴露{001}晶面锐钛矿Ti O2载体的晶面效应以及Ru物种与Ti O2间强相互作用所导致的更小的Ti O2晶粒尺寸、更高的表面活性氧浓度、更多的Lewis酸性位、良好的的低温可还原性、更多的氧空位与表面Ti3+物种,并且该催化剂具有以Run+为主多种价态(Run+、Ru4+与Ru~0)共存且高度分散的Ru物种也是其优异催化性能的重要因素之一;（2）o-DCB在1.5%Ru/Ti O2{001}催化剂上降解过程中可生成表面酚盐、邻苯二酚盐、邻苯醌、马来酸盐、马来酸酐、甲酸盐、乙酸盐和醛类物质等反应中间体,这些产物最终被深度氧化为CO2。反应过程中,马来酸酐的大量产生可能促进了o-DCB向最终产物CO2的完全转化。解离吸附的Cl可通过与Ti-OH基团结合产生HCl进行脱除,部分吸附在活性位点上HCl可通过Ru物种催化的Deacon反应以Cl2形式得到去除,同时释放催化剂表面的活性位点;（3）气相氧能够补充1.5%Ru/Ti O2{001}催化剂消耗的表面活性氧与晶格氧,或是作为反应物直接参与氧化反应,加快催化反应速率并促进部分氧化产物与最终氧化产物CO2的产生。同时,气相氧的存在有利于催化剂表面Cl物种的去除。
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