【摘 要】
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目前商业化的锂离子电池电解液多使用有机碳酸酯类溶剂,在电池充放电的过程中有易燃、泄露等危险,给锂离子电池带来较大的安全隐患。固态聚合物电解质代替有机碳酸酯溶剂的电解液能够有效地提高锂离子电池的安全性。聚环氧乙烷（PEO）基固态聚合物电解质已经有很多报道,但是其玻璃化转变温度较高,结晶性比较强,室温下离子电导率较低无法满足锂离子电池的正常应用。聚二氧戊环（PDOL）因分子链中氧醚键的含量比较高,更容
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目前商业化的锂离子电池电解液多使用有机碳酸酯类溶剂,在电池充放电的过程中有易燃、泄露等危险,给锂离子电池带来较大的安全隐患。固态聚合物电解质代替有机碳酸酯溶剂的电解液能够有效地提高锂离子电池的安全性。聚环氧乙烷（PEO）基固态聚合物电解质已经有很多报道,但是其玻璃化转变温度较高,结晶性比较强,室温下离子电导率较低无法满足锂离子电池的正常应用。聚二氧戊环（PDOL）因分子链中氧醚键的含量比较高,更容易与锂离子发生相互作用,理论上聚二氧戊环电解质具有较高的室温离子电导率。本文利用阳离子开环聚合原理制备了高含氧的聚二氧戊环固态电解质及组装固态电池,测试并研究了聚二氧戊环固态电解质的电化学性能和固态电池的性能,具体研究的内容如下:（1）以六氟磷酸锂（Li PF6）为开环聚合引发剂聚合1,3-二氧戊环（DOL）,在环境氛围中经过纯化以后加入Li TFSI制备成PDOL-Li TFSI低共熔聚合物电解质,在锂盐浓度为25wt%时离子电导率最大为1.5×10-5 S cm-1。DSC、TGA、FT-IR、密度泛函理论计算以及固态核磁测试结果表明,PDOL中Li+和O之间的相互作用较弱,有利于Li+在低共熔的PDOL-LITFSI电解质体系中的迁移。PDOL-Li TFSI0.25电解质室温下的电化学稳定窗口为4.21 V vs.Li/Li+,锂离子迁移数为0.67,并且与锂金属具有较好的界面相容性。组装的Li Fe PO4/PDOL-Li TFSI0.25/Li固态电池测试结果表明。在200次循环测试期间,固态电池的容量保持率高达90%,平均库伦效率超过99.6%。此外,固态电池在整个测试过程中显示出稳定的充电/放电曲线。（2）在PDOL-Li TFSI0.25中掺入无机快离子导体（LAGP）制备有机-无机复合固态电解质以进一步提高离子电导率等性能。在25℃时LAGP-5电解质离子电导率为2.26×10-5S cm-1,在-1.0～5.0 V的电压范围内电解质的氧化还原可逆性很好,具备匹配绝大多数正极材料的使用的潜力。组装Li Fe PO4/LAGP-5/Li固态电池室温下经过100次循环容量保持率为98%,且倍率性能良好。（3）以1,3-二氧戊环（DOL）为聚合单体,双氟草酸硼酸锂（Li DFOB）为锂盐和开环聚合的引发剂,以丁二腈（SN）为增塑剂和高电压添加剂,制备了高含氧聚醚固态电解质。随着电解质体系中丁二腈含量的增加,离子电导率也随之增加,流动性也随之增加,当丁二腈含量为20%时电解质保持固态且离子电导率较高,其在25℃下离子电导率为5.57×10-5S cm-1,电化学稳定窗口为5.80 V vs.Li+/Li,锂离子迁移数为0.44,且与锂金属具有较好的相容性。电解质的FTIR,DSC结果表明PDOL上氧醚键上的孤对电子与丁二腈上的强吸电子氰基相互作用形成氢键能够提高电解质的电化学稳定窗口。原位聚合工艺组装的Li Co O2/SPE0.2/Li固态电池在室温（25℃）下表现出良好的充放电性能、倍率性能以及长循环性能。XPS结果表明经SPE0.2循环后的锂金属负极表面有较多的氟化锂产生,有利于固态电池的稳定循环。
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