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该文主要采用三乙胺和吗啉两种廉价模板剂对SAPO-34分子筛的合成及金属改性进行了系统的研究;并探讨了用于甲醇制烯烃反应(MTO)的催化剂的制备、表征工艺条件、积碳失活和反复再生.主要研究结果如下:HF-三乙胺复合模板剂体系合成SAPO-34分子筛时,硅溶胶和拟薄水铝石(α-Al<,2>O<,3>.H<,2>O)是合成SAPO-34分子筛适宜的硅源和铝源.在晶化液配比为Si<,2>O<,3>/Al<,2>O<,3>=0.3~0.7,P<,2>O<,5>/Al<,2>O<,3>=0.6~1.2,H<,2>O/Al<,2>O<,3>=60~120,Et<,3>N/Al<,2>O<,3>=2.5~3.0,HF/Al<,2>O<,3>=0.03和晶化温度为190~200℃的范围内可合成得到高结晶度的SAPO-34分子筛.HF-三乙胺复合模板剂体系合成的SAPO-34具有结晶度高、晶粒小而分布均匀、孔体积和比表面积大、酸量小和MTO催化性能较优等特点.探讨了HF的作用机理,HF可以与硅源、铝源作用生成螯合物,起到溶解硅源和铝源的作用,从而易于比较快地形成较多的晶核,生成较均匀的粒度较小的分子筛晶粒,同时氟化物在分子筛孔道中填充,有利于形成较大的分子筛比表面积和孔体积.晶化历程的研究结果表明:HF-三乙胺合成SAPO-34分子筛体系中,HF的存在减缓了晶化的速度,所得样品的相对结晶度较高,SAPO-34分子筛在60h的晶化时间内不断进行着,是SAPO-5逐步消失,最终形成SAPO-34分子筛的晶化过程,但晶化12h得到的SAPO-34已经具备了较好的MTO催化性能.SAPO-34分子筛的晶化机理是P、Al物种先结合形成磷酸铝结构,随着晶化时间的延长,硅原子通过取代机理进入分子筛骨架,模板剂分子逐渐被包藏进入分子筛的孔道.单一的吗啉作模板剂合成SAPO-34分子筛时,硅溶胶和拟薄水铝石(α-Al<,2>O<,3>·H<,2>O)无机硅铝是合成SAPO-34分子筛适宜的硅源和铝源.晶化液配比P<,2>O<,5>/Al<,2>O<,3>=0.6~1.0,SiO<,2>/Al<,2>O<,3>=0.6-1.5时,可合成得到纯净的SAPO-34分子筛.当晶化液SiO<,2>/Al<,2>O<,3>=1.0时,分子筛骨架中出现"硅岛"结构,此时合成的分子筛样品具有最高的(乙烯+丙烯)选择性,继续增大或减小硅铝比均对(乙烯+丙烯)选择性是不利的.晶化历程的研究结果表明,磷、铝物种先形成磷酸铝结构,随后硅原子通过取代机理进入分子筛骨架.存在一个最佳晶化时间,在36h左右,此后继续晶化,将会使(乙烯+丙烯)选择性下降.首次以吗啉-四乙基氢氧化铵复合模板剂合成了SAPO-34分子筛,获得了性能明显优于单一吗啉的SAPO-34分子筛,考察了两种模板剂在合成中的模板化作用.在吗啉/四乙基氢氧化铵=4.0~20.0的范围内均可获得纯净的SAPO-34分子筛.随着吗啉/四乙基氢氧化铵比值的增加,晶粒粒度变小,当吗啉/四乙基氢氧化铵比值为4.0时,所合成的SAPO-34分子筛平均粒径与单一TEAOH所合成的样品接近.四乙基氢氧化铵的模板化作用强于吗啉,易于与硅源、铝源和磷源发生反应,形成较多的晶核中心,从而易于生成较多的小晶粒.由复合体系合成的样品具有与TEAOH样品相似的酸性和催化性能,但TEAOH的用量可大幅度减少,降低了合成成本.首次采用Zn对SAPO-34分子筛进行改性.所合成的ZnAPSO-34分子筛相对于HSAPO-34分子筛而言,强酸量下降,弱酸量增加,C<,2>H<,4>的选择性高于H-SAPO-34.推选了一种牌号为Cat-13的HSAPO-34/Al<,2>O<,3>催化剂,并且在固定床反应器中进行了工艺条件和反复再生试验.工艺条件试验结果表明,调节反应温度可以调节反应产物中乙烯/丙烯比,比值可在0.71~2.68之间变化;调节进料的水醇比,可改善催化剂的寿命和在一定程度上提高低碳烯烃的选择性.考察了工艺条件对积碳的影响.无论较高的反应温度,还是较低的反应温度,均会生成脂肪烃的积碳,但在较高的反应温度下,易于生成芳环烃的积碳.催化剂经再生100次后仍然保持甲醇转化率100%和(乙烯+丙烯)选择性>80%的较佳反应性能.