【摘 要】
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氨是生产多种有机和无机化合物的重要化工原料,对工业、农业乃至国家的持续稳定发展有着直接关系。氨除了用作生产氮肥和充当化工原料外,在能源方面还有着重要的应用前景。介质阻挡放电(DBD)等离子体可在低温常压下进行氨的合成,为开发一种反应条件温和、设备紧凑、启停方便、可以分布式生产的新型合成氨方法提供了新思路。本文采用自制的填充式管状DBD等离子体反应器在低温常压下进行等离子体协同催化合成氨实验研究,包
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氨是生产多种有机和无机化合物的重要化工原料,对工业、农业乃至国家的持续稳定发展有着直接关系。氨除了用作生产氮肥和充当化工原料外,在能源方面还有着重要的应用前景。介质阻挡放电(DBD)等离子体可在低温常压下进行氨的合成,为开发一种反应条件温和、设备紧凑、启停方便、可以分布式生产的新型合成氨方法提供了新思路。本文采用自制的填充式管状DBD等离子体反应器在低温常压下进行等离子体协同催化合成氨实验研究,包括等离子体合成氨催化剂载体和活性组分的比选、反应机理的研究,得到的主要成果和结论如下:(1)γ-Al2O3系列载体(酸性γ-Al2O3、碱性γ-Al2O3、中性γ-Al2O3)的晶体结构相同,微观上表现出相似的物理性能,表面碱度遵循碱性γ-Al2O3>中性γ-Al2O3>酸性γ-Al2O3的顺序。γ-Al2O3系列载体的出口氨气浓度随N2/H2摩尔体积比的增大而先增大后减小,随气体总流量的增大而减小。此外γ-Al2O3系列载体的出口氨气浓度和能量效率都随单位输入能量(SIE)的增大而增大,且出口氨气浓度和能量效率都满足碱性γ-Al2O3>中性γ-Al2O3>酸性γ-Al2O3>空管反应器的顺序,这与表面碱度相符,说明碱性γ-Al2O3表现出最佳的合成氨性能。(2)Ru/M系列催化剂(Ru/Si O2、Ru/碱性γ-Al2O3、Ru/AC、Ru/ZSM-5)的出口氨气浓度随N2/H2摩尔体积比的增大而先增大后减小,最佳N2/H2摩尔体积比为化学计量比1:3。Ru/M系列催化剂的出口氨气浓度与气体总流量呈类反比例关系,即随气体总流量的增大而减小。Ru/M系列催化剂的出口氨气浓度随SIE的增大而增大,而能量效率则随SIE的增大而先增大后减小,当N2/H2体积比为1:3,气体总流量为100m L·min-1时,最高的出口氨气浓度(2806.6ppm)出现在SIE为18k J·L-1处,而最高的能量效率出现在SIE为9k J·L-1处,为0.581g·k Wh-1。从整体上看,对于所有的工况条件(N2/H2摩尔体积比、气体总流量、SIE),Ru/M系列催化剂都符合Ru/AC>Ru/ZSM-5>Ru/Si O2>Ru/碱性γ-Al2O3的顺序,说明Ru/AC催化剂的合成氨性能最好,即在所测试的四种载体中活性炭AC是最佳的等离子体催化合成氨载体。(3)Ru/AC催化剂的出口氨气浓度随N2/H2摩尔体积比的减小而先增大后减小,最佳N2/H2摩尔体积比为化学计量比1:3,Ru/AC催化剂的氨产率随N2/H2摩尔体积比的减小而逐渐增大,当N2/H2体积比为1:5时,氨产率达到最高,为0.91%。M/AC系列催化剂的出口氨气浓度随SIE的增大而增大,而能量效率则随SIE的增大而先增大后减小,当N2/H2体积比为1:3,气体总流量为100m L·min-1时,最高的出口氨气浓度(3026.5ppm)出现在SIE为12.6k J·L-1处,而最高的能量效率出现在SIE为8k J·L-1处,为0.72g·k Wh-1。在相同的SIE范围内,AC载体的使用将等离子催化过程的NH3浓度增加到484.3ppm至2204.5ppm的范围,比仅使用等离子的情况高11.0%~22.5%。活性金属的掺杂将NH3合成的等离子体催化过程进一步提高了1.0%~37.3%。对于所有的M/AC催化剂,Ru/AC表现出最优的NH3合成性能。此外,最佳的金属负载量为5%。(4)通过M/AC催化剂的比表面积和孔结构、XRD及CO2-TPD表征分析来研究DBD等离子体协同催化NH3合成中的潜在机理,可知催化剂反应性能的提高主要是由于将活性金属结合到AC载体上导致催化剂表面上产生了许多碱性位点,特别是强碱性位点。这些活性金属和碱性位点可以加速气相和M/AC表面上化学反应性自由基和中间体的吸附,扩散和解离,从而增强等离子体催化过程中NH3的合成。
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