论文部分内容阅读
本论文以导电性良好的活性炭纤维作为载体,通过硝酸对ACF表面进行处理后,以钛酸丁酯为前驱体,采用水热法制备得到活性炭纤维负载型纳米TiO2光催化剂,并利用其进行光电催化氧化As(Ⅲ)。采用过氧化氢、硝酸、氯酸钠和阳极氧化4种方法对ACF表面进行负载TiO2前预处理,综合负载率、牢固度和处理后ACF表面形貌等因素得到最佳预处理方法为采用50%硝酸在温度为40℃处理90min。此时每克ACF负载TiO2质量为0.00942g。利用水热法在水热温度为180℃,保温3h时得到的TiO2在紫外光区有较强的吸收,颗粒细小、分布均匀、为锐钛矿型,直径约9nm,量子尺寸效应明显,催化活性高,TiO2纳米颗粒与ACF表面结合牢固,负载薄膜厚度约为9nm。通过以TiO2/ACF作为吸附剂,吸附水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ),发现拟一级动力学能更好地描述TiO2/ACF对As(Ⅲ)和As(V)的吸附动力学过程。吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的速率常数分别为1.258×10-2min-1和1.283×10-2min-1,吸附容量分别为81.0μg·g-1和160.0μg·g-1。从吸附速率控制步骤分析结果,表明初始砷浓度较低(200μg/L)时,TiO2/ACF对砷的吸附反应速率控制步骤主要为液膜扩散和吸附反应这2个过程。利用TiO2/ACF进行光电催化氧化As(Ⅲ),结果表明,光催化氧化和光电催化As(Ⅲ)反应过程遵循拟一级动力学规律,催化氧化效率受pH值影响明显,碱性条件下的反应速度远远高于酸性条件。循环多次使用TiO2/ACF进行光催化As(Ⅲ),催化效率没有明显降低,说明负载的TiO2颗粒与ACF表面结合牢固,长时间搅拌也不容易脱落。反应体系中加入PO43-和SiO32-后显著降低催化效率,而加入SO42-、Cl和NO3-对催化效率影响较小。光电催化氧化As(Ⅲ)时,偏压不能单独氧化As(Ⅲ),但可以起到富集As(Ⅲ)和促进光生空穴与电子的分离的作用,显著提高光催化效率。通过实验得出最佳偏压电压为0.5V,并发现通入气体的种类对光电催化氧化As(Ⅲ)的转化率没有明显影响。As(Ⅲ)初始浓度为2mg/L,外加偏压为0.5V,pH=7,固液比为1.0g/L,紫外光照射60min后转化率达到86.7%。