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直接甲醇燃料电池(DMFC)作为一种不经过燃烧而直接以电化学的方式将燃料的化学能转化为电能的发电装置,在汽车、便携式电源和发电站等领域有广阔的应用前景。然而甲醇燃料电池目前面临阳极催化剂活性低、抗中毒能力差、醇类分子渗透和制备工艺复杂且性能不高等问题。本文以综合解决DMFC目前存在的主要技术问题为目标,采用简单易行的浮动法在石英玻璃上制备碳纳米管阵列,摸索制备碳纳米管的生长条件和除杂方法;然后改用碳纸作为基底,在其上直接生长碳纳米管作为催化剂的载体,Pt负载其表面,制备出三维立体化(3-dimensional,3-D)燃料电池电极,研究了其对甲醇的电催化活性,并与商业化的催化剂进行了对比。 主要研究工作如下: 1.以二甲苯为碳源,二茂铁为催化剂,石英为基底,采用浮动催化化学气相沉积法(CVD)在管式炉中制备碳纳米管阵列,研究碳纳米管阵列的生长机制,发现其符合底部生长机制;讨论了二甲苯和二茂铁前驱体溶液进液速率及后处理反应时间对碳纳米管阵列形貌和结构的影响,并通过SEM、TEM、EDX、XRD和Raman表征。研究结果表明,阵列中的碳纳米管为多壁碳纳米管,有较好的形貌,产物平直,管径较为均匀且分布集中,多在20~50nm范围内,且石墨化程度较高,产物中含有C、Fe、O三种元素。 2.以碳纸为基底,采用同样的方法在碳纸上生长碳纳米管,讨论了二甲苯和二茂铁前驱体溶液进液速率及后处理反应时间对CNTs/CP形貌和结构的影响;为制备3-D电极,CNTs/CP进行了包括气相氧化去除无定形碳、盐酸去除残余金属元素和混合酸表面功能化等一系列处理,并重点讨论了气相氧化去除无定形碳的最佳温度,最终采用高温裂解还原法成功使Pt负载于碳纳米管的表面,3-D电极(Pt/CNTs/CP)制备成功。 3.3-D电极对甲醇进行CV测试,结果表明,碳纳米管因其独特的结构及电化学性能,故能对甲醇产生微弱的催化作用;而自制Pt/CNTs/CP电极(3-D电极)对甲醇的催化活性表现出了对商业化催化剂制备出的Pt/C/CP电极更高的性能,且前者对甲醇的电化学氧化峰电流密度比后者高出约30%。