石墨化碳负载Pd(Au)催化5-羟甲基糠醛加氢反应的研究

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随着化石燃料的过度消耗,生物质可再生能源的开发利用受到了越来越多的关注。2,5-二甲基呋喃(DMF)具有较大的能量密度,较高的辛烷值,被认为是良好的汽油添加剂。而5-羟甲基糠醛(HMF)是一种由单糖脱水生成的重要化学平台分子,其可催化加氢制得液体生物燃料DMF。因此,设计合成具有高效催化HMF加氢制备DMF性能的催化剂具有重要的意义。本论文以丙烯酸系阳离子交换树脂为原料,通过控制碳化温度(700,800,900和10000C)制备了一系列不同石墨化程度的碳载体(GC),采用硼氢化钠还原法合成了 Pd/GC、Au/GC单金属催化剂和PdAux/GC(x=1-4)双金属催化剂。利用XRD、Raman、N2吸附-脱附等温线、SEM、TEM和XPS等表征手段研究催化剂的物理化学性质,探讨碳载体的不同石墨化程度、不同贵金属的负载以及Pd和Au之间的相互作用对HMF催化加氢性能的影响。结果表明,在HMF的加氢反应中,GC800在温和的反应条件下时是最合适的载体。在没有助剂或酸性介质存在的情况下,Pd/GC800催化剂催化得到较高的DMF选择性,Au/GC800催化剂呈现出非常低的DMF选择性,而双金属催化剂展现出了非常优越的催化性能。其中,PdAu4/GC800催化剂的催化性能最好。这与Pd和Au纳米粒子之间的紧密接触和强烈的相互作用有关,这种相互作用能够提高粒子的分散性,增加活性物种Pd0的含量。此外,本论文还对各种反应参数的影响和加氢动力学进行了探究。
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