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氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一,是引发酸雨、光化学烟雾及细颗粒等二次污染的重要前驱体,对人体健康和生态环境产生极大危害。因此,NOx控制一直是国内外环保领域的研究热点。目前,技术成熟的氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术已广泛应用于固定源NOx的脱除,作为其核心的SCR脱硝催化剂也得到了广泛研究,形成了以V2O5/TiO2体系为主的商业催化剂。但该催化剂的操作温度较高(300~400℃),为避免烟气再加热,通常将脱硝装置布设于脱硫和除尘装置前,这使催化剂暴露于高浓度SO2和高烟尘中,加速了催化剂的失活。为节约预热成本和避免装置改造,开发低温、高效的SCR脱硝催化剂已成为烟气脱硝领域的一个重要研究方向。MnOx具有丰富的可变价态和氧化还原能力,且含有对SCR反应循环有重要作用的多种晶格氧,表现出优异的低温SCR活性。磷酸硅铝(SAPO)分子筛具有从六元环至十二元环的孔道结构,孔径在0.3~0.8nm之间,能够适应不同尺寸分子的吸附和扩散要求,且具有阳离子交换特性和适宜的表面酸性,是催化领域中颇具研究潜力的催化剂和催化剂载体。因此,本文采用乙醇分散法制备SAPO分子筛负载MnOx催化剂,并通过掺杂过渡金属及其掺杂量和焙烧温度的优化,制备出低温SCR性能优越的脱硝催化剂。首先,对SAPO-n(n=5,11,34)分子筛负载Mn Ox催化剂的低温NH3-SCR性能进行考察,活性评价结果显示MnOx/SAPO-34催化剂的低温SCR活性最佳。通过XRD、N2吸附-脱附、XPS、H2-TPR、NH3-TPD、NH3 FT-IR等多种表征手段对催化剂的表面活性物种及表面酸性等进行分析,研究表明:MnOx主要以无定型状态分散于载体上,不同分子筛载体上MnOx的表面浓度与氧化态明显不同;高Mn4+表面浓度和丰富的Lewis酸性位对催化剂在低温区间实现优良的催化活性尤为重要。其次,为进一步提高MnOx/SAPO-34催化剂的低温SCR活性,通过掺杂过渡金属Fe、Co、Ni、Cu对催化剂进行改性。结果表明:过渡金属的掺杂有利于催化剂表面MnOx的分散,并提高其氧化还原性能;Fe、Ni、Cu的掺杂使催化剂低温SCR活性均有所提高,尤其是Cu掺杂最为明显。最后,对MnOx-CuOy/SAPO-34催化剂进行深入研究,结果表明:Cu的掺杂量和焙烧温度对催化剂的SCR活性有较大影响,Cu的最佳掺杂量为n(Cu)/n(Mn)=0.2,最佳焙烧温度为400℃;Cu的掺杂可以调变催化剂表面酸性位点的分布,使催化剂具有适宜的表面酸性和中强酸比例,增强催化剂的Lewis酸性,促进NH3在催化剂表面的吸附和活化,显著提高催化剂的低温SCR性能。