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本文以制取燃料电池用氢气为背景,以研发高活性和高稳定性的水蒸气重整乙醇制氢催化剂为主要研究目标。由于介孔材料具有较大的比表面积和孔径,本文研究了以CMK-3为硬模板,通过浇铸法合成介孔NixMg1-xO固溶体,并将还原后得到的介孔 Ni/NixMg1-xO催化剂,用于催化水蒸气重整乙醇制氢的研究。主要包括: 1.在以CMK-3为硬模板合成介孔NixMg1-xO固溶体过程中,考察了前驱体溶液的浓度和溶剂种类、前驱体的灌制、塑形、浇铸次数和模板脱除温度等因素对产物的影响。合成的样品采用XRD和N2吸附等技术进行了表征。结果表明,以浓度为0.8 M的硝酸盐乙醇溶液作为前驱体,进行CMK-3硬模板的分散处理后,于90℃的进行浸润温度处理12 h,整个灌制过程附加一定次数的超声波处理,之后将所得样品在300 oC下保持3 h(此时硝酸盐转化为氧化物)进行塑形。上述浇铸过程重复3次。模板脱除时,先在650℃进行Ar预处理6 h待脱模板样品,之后在650 oC焙烧3 h脱除模板,可得到具有介孔性质的NixMg1-xO固溶体。 2.在催化水蒸气重整乙醇制氢反应中,研究了由组成为 x=0.08的介孔NixMg1-xO固溶体还原所得介孔Ni/NixMg1-xO催化剂的活性。结果表明:在水醇摩尔比为3:1、反应温度为500℃、水醇混合物的进样速率为10 ml/h、N2的流速为45 ml/min的条件下,氢气的产率为2.61 mol/mol,乙醇的转化率为45.5%,氢气的选择性可达91.8%。对比实验表明:与采用传统浸渍法制备的Ni/MgO,共沉淀法制备的Ni/NiO-MgO和Ni/MgO-m(介孔MgO为载体)催化剂相比,介孔Ni/NixMg1-xO催化剂具有最高的催化活性。这主要是因为,介孔Ni/NixMg1-xO催化剂的载体具有较大的比表面积和孔径,有利于催化剂活性组分Ni的分散,提高了催化剂的活性。 由此可知,通过制备介孔NixMg1-xO固溶体,并由其还原制备高比表面积和大孔径的介孔Ni/NixMg1-xO催化剂,是一条制备高活性的,催化水蒸气重整乙醇制氢催化剂的理想路线。