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由于经济的快速发展,带来了一系列日益突出的大气环境问题,其中来源于固定源(如燃煤电厂)和移动源(如汽车尾气)排放的NOx是大气主要污染物之一,对其进行减排控制已迫在眉睫。选择性催化还原技术(SCR)是当前最有效的脱硝技术之一,而催化剂是脱硝技术的关键。目前V2O5-WO3/TiO2催化剂为商业化应用较成熟的脱硝催化剂。尽管如此,在实际工况中存在低温活性不足、钒的生物毒性以及TiO2在高温下容易由锐钛矿向金红石转变等问题,限制了该商业催化剂在更多领域的应用。因此研发新型环境友好、高效低温(<300°C)非钒基NH3-SCR催化剂是非常有意义的。MnOx具有优异的低温催化活性,CeO2储释氧能力优异且无毒廉价,因此CeO2-MnOx被认为是有前景的低温脱硝催化剂,但氮气生成选择性差、抗水抗硫性能差是阻碍该催化剂工业化应用的两个主要原因。因此针对这两个问题,在本文中对CeO2-MnOx催化剂分别通过元素掺杂、溶剂调变进行改性,期望通过改变催化剂的理化性质来提高催化剂的氮气生成选择性和抗水抗硫性能。主要研究成果包括以下内容:(1)以氨水为沉淀剂,采用反向共沉淀法合成了CeO2-MnOx(Ce-Mn)和一系列Ti4+和/或Sn4+掺杂的CeO2-MnOx催化剂,并研究其低温氨选择性催化还原氮氧化物反应(NH3-SCR)性能。研究结果表明,Ti4+、Sn4+共掺杂的CeO2-MnOx-TiO2-SnO2(Ce-Mn-Ti-Sn)催化剂的催化性能提升尤为显著,其中在225-275°C反应温度窗口段,与Ce-Mn催化剂相比,NOx转化率提高了30%;此外,副产物N2O的生成也被很好地抑制(例如,在250°C时,Ce-Mn催化剂表面上生成的N2O浓度为152 ppm,但是在Ce-Mn-Ti-Sn催化剂表面上为0 ppm)。这都归因于Ti4+、Sn4+的相互协同作用使得Ce-Mn-Ti-Sn催化剂氧化还原性能得到适当的减弱、酸强度增强以及更多的酸性位点、氧空位、Ce3+和吸附氧物种等。(2)共掺杂改性后的Ce-Mn-Ti-Sn催化剂不足之处在于NOx转化率还不够完美。为了改善催化剂低催化活性,拓宽催化反应温度和增强抗水抗硫性能,通过调变溶剂(去离子水(DW)、无水乙醇(AE)、乙酸(AA)和草酸(OA)溶液)合成了一系列负载型MnOx/CeO2(Mn/Ce)催化剂,并研究了其NH3-SCR反应性能。结果表明,这些催化剂在低温氨选择性催化还原反应中,以草酸溶液为溶剂制备的MnOx/CeO2(Mn/Ce-OA)催化剂表现出最佳的催化性能。该催化剂在100-250°C这个宽温度反应窗口范围内,具有80%以上的NOx转化效率,并且表现出优异的抗水抗硫性能。这是因为草酸溶液可以促进MnOx的分散,并且加强MnOx和CeO2之间的电子相互作用,这些都有利于改善MnOx/CeO2催化剂的理化性质,从而进一步促进其催化性能的提升和抗水抗硫能力的增强。