质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有能量转换效率高、产物清洁、运行温度低等优点,其商业化应用备受人们关注。但是,较高的催化剂成本及其耐久性问题阻碍了其商业化进程。电化学活性表面积（ESA）和催化剂铂负载量是影响质子交换膜燃料电池耐久性、可靠性及成本的关键参数。为了增加ESA并使催化层保持较好的活性,催化剂通常被制备成纳米颗粒。然而,这些铂纳米颗粒并不稳定,在电池运行时铂颗粒会溶解,发生催化层的衰减,尤其是PEMFC阴极催化层反应是整个电池反应的速率控制步骤,其衰减对电池性能有决定性的影响,故而,建立PEMFC阴极催化层衰减模型,从机理上预测PEMFC的工作情况很有必要。论文的主要研究内容和贡献概述如下:（1）本论文基于PEMFC阴极催化层的衰减机理,建立了阴极催化层衰减模型,并应用逐颗粒粒径演化方法和颗粒粒径分布函数演化方法计算了阴极催化层的衰减过程。发现两种方法均与实验中的ESA曲线吻合较好,逐颗粒粒径演化方法计算时间较短,而颗粒粒径分布函数演化方法在颗粒粒径分布结果上与实验吻合地更好。（2）探究了操作条件及催化层设计参数对阴极催化层衰减过程的影响。发现了在不同的电压循环中,铂颗粒均出现奥斯特瓦尔熟化现象;初始铂平均粒径越大、铂负载越大,催化层ESA的衰减速率越小;运行温度和电压上限越高,催化层衰减更严重。因此,合理的电池热管理、电压控制和催化层结构优化是提升PEMFC寿命的重要方向。基于前面的研究,本文还设计了梯度化阴极催化层结构,从模型上讨论了梯度化初始铂颗粒粒径及铂负载对于增强PEMFC耐久性的可行性。结果表明,铂负载量正梯度化与未梯度化相比,10000次三角波电压循环后的ESA留存率增加了2.73%;采用粒径逐渐增大的梯度化阴极催化层也可以有效减缓ESA减低,与未梯度化的结果相比,循环10000次后ESA提高了8.44%。（3）通过耦合阴极催化层衰减模型与PEMFC三维传输模型,本文最终建立了PEMFC三维衰减模型,更为全面地研究PEMFC的衰减过程。三维模型计算结果不仅可以更精确地预测阴极催化层ESA的变化和分布,还表明了在膜电极平面上阴极催化层衰减的不均匀性,双极板下区域的催化层衰减更严重,且阴极通道流动方向的下游衰减也更严重,这说明了湿度对催化层衰减的影响要大于温度的影响。这些研究为新型CCL结构设计,实现高耐久性的PEMFC提供了理论依据。本文的研究能够方便PEMFC的寿命预测,用于评估PEMFC的长期性能,同时对阴极催化剂的优化设计及排布有指导作用。