中国北方某市城区室内外细颗粒物污染特征研究

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城市中个人暴露于PM2.5及其所包含的化合物情况比较复杂,来源包括居民区,商业和工业部门,个人进入各类环境暴露的总和。民居室内外空气中PM2.5暴露水平的相关研究引发关注。近年来,东北寒冷地区冬季供暖和生物质燃烧导致雾霾污染加剧。本研究旨在通过实测和模型计算的方法,研究中国北方寒冷地区室内和室外微观环境中PM2.5和PM10的污染特征,采用多种模型方法开展颗粒物污染来源解析,通过多种方法计算室外污染物的渗透率,并评估室内外颗粒物对人类健康的影响。通过实测大气环境中颗粒物的污染水平,开展PM2.5和PM10污染特征研究,结果表明:PM2.5和PM10的年平均质量浓度分别为82.4μg/m3和120.1μg/m3,相对湿度和风是影响PM2.5和PM10分布模式的主要因素。同时主要水溶性离子(NO3-,SO42-和NH4+)的总量和有机碳(OC)被认为是颗粒物质量的最大贡献者。基于PMF和UNMIX模型的源解析结果表明,哈尔滨大气PM2.5的主要来源于交通(31%)、生物质燃烧(28%)和燃煤(16%),其次是二次生颗粒物(11%)、工业过程(9%)和钙富集源(5%)。生物质燃烧排放大量的PM2.5和PM10,并集中在秋和冬两季。在采样期间,煤炭作为主要的能源被广泛用于冬季供暖、工业锅炉和燃煤电厂,是稳定且持续的排放源。在供暖期间,PM2.5和PM10在LDA分析结果中分布不同,但是在夏季和供暖前的初冬相似,表明PM2.5和PM10在供暖期来自不同的污染源,但是在夏季和供暖前来源于相同的污染源。在LDA分析过程中,辨别函数推测颗粒中EC,OC,NO3-,SO42-,Cl-,Ti,Ca2+,Sr,Ba和Ni可以作为判别季节变化的参考物。基于非线性多维标度分析(NMDS)和偏最小二乘(PLS)回归法,对室内外PM2.5的质量浓度、分布模式和无机组分特征进行了分析,发现冬季室内外燃煤源的示踪物相互重叠,反之,夏季室内外燃煤源示踪物分为两簇。此发现表明,冬季室内外PM2.5来源相似,夏季室内外PM2.5来源不同。部分Cr,Co,和Ni来源于工业部门的排放。NO3-和SO42-在NMDS和PLS模型分析结果中的分布表明,夏季二次颗粒物形成对PM2.5的贡献较大。室内外PM2.5中大部分无机组成表现出较强的关联性。富集因子法的分析结果很好的验证了源解析结果,并提出锰是典型的冶金过程的示踪物,铬和氯离子也出现较高的富集。对室内外PM2.5中PAHs的测试分析结果表明,美国环境保护署提出的Σ16PAHs总浓度非常高,冬季室内和室外的平均浓度分别是102±75.8 ng/m3,和377±228 ng/m3。冬季室外平均Σ16 PAHs浓度是温暖月份(春夏季)的19倍高。此外,冬季平均室内浓度是夏季浓度(平均浓度11.73±4 ng/m3)的9倍,是春季浓度(平均浓度9.5±3.3 ng/m3)的10倍。夜晚期间,室外PAHs水平显示相对于白天是更宽泛的数值,最可能是由于室外温度对∑16PAHs表现出很强的负影响,相比之下相对湿度表现出很小的影响。本研究采用三种方法计算室外PAHs对室内的渗透率,包括回归分析法I/O比值法和以Retene,Chrysene and Benzo[ghi]perylene作为参考化合物计算的方法。通过验证发现Retene和Chrysene非常适合作为渗透因子参与渗透率的计算。计算结果表明,冬季、夏季和春季由室外渗透到室内的多环芳烃分别占室内总PAHs的37%,44%和68%。室内外PM2.5中多环芳烃(PAHs)的污染来源解析结果表明,PM2.5中PAHs主要来源于燃煤、秸秆燃烧、交通和石油的不完全燃烧。LDA分析结果表明,PM2.5中PAHs的高分子质量同系物季节变化较大。此外,本研究还采用相对强度系数法估计多环芳烃暴露导致的潜在患癌风险,研究结果表明,在冬季PAHs暴露产生的患癌风险较高,主要归因于Dah A、Ba P和高分子质量的同类物质(Bb F,Bk F,In P,和Ba A),室外暴露的风险比室内暴露高出两个数量级。
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