凹凸棒石对铀污染土壤的原位钝化修复实验研究

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土壤受到放射性核素铀的污染现象日益严重,目前许多学者关于铀污染土壤的治理提出了很多方法,但由于各自都存在优缺点,真正能够推广应用的方法还有待研究。在铀污染土壤中添加钝化剂,阻止铀在土壤环境中的迁移转化,降低植物的吸收,可能是治理核素污染土壤的一种简便、经济的思路,即原位钝化修复技术。该方法是在污染土壤中添加钝化剂,通过改变重金属在土壤中的有效浓度或者氧化还原状态,从而降低重金属在土壤中的有效浓度,降低对生物体的毒性。原位钝化修复技术是一种经济高效的面源污染治理技术,由于操作方便和效果快速,使其在污染土壤治理过程中有着不可代替的作用,符合我国可持续农业发展的需要,受到土壤、环境学家越来越广泛的关注。凹凸棒石(又称坡缕石)在矿物学分类上隶属于海泡石族,是一种晶质的水合镁铝硅酸盐矿物,其基本结构单元为2:1层型,即2层硅氧四面体夹1层镁氧八面体组成单元层。由于凹凸棒石所含的Si4+可以被Al3+置换,所以表面出一定的剩余负电荷,可以吸附重金属离子,阻止重金属离子的迁移。本研究通过采用静态试验方法分析凹凸棒石对水溶液中铀的吸附特性及吸附机制,同时研究凹凸棒石钝化修复铀污染土壤,研究其钝化效果。具体内容如下:1.采用静态试验方法研究了凹凸棒石对水溶液中铀的吸附特性,考察了溶液pH值、初始浓度、吸附时间对吸附的影响,用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)表征凹凸棒石的形貌和结构,用X射线荧光光谱分析仪(XRF)对凹凸棒石进行全量分析,用傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)表征凹凸棒石吸附铀前后结构的变化,探讨了凹凸棒石对铀的吸附动力学及吸附机制。结果表明,pH值对凹凸棒石吸附铀的影响显著,且在pH=5时吸附量最大。吸附量随着时间增大而增大,在2h内可以达到平衡,吸附等温线方程符合Langmuir等温吸附模型,吸附过程为准二级动力学模型。由FTIR分析可得,凹凸棒石吸附铀后,在高频区37003000cm-1内吸光度减弱,可能是由于铀与凹凸棒石的R-OH发生配位作用形成了R-OUO2+或(R-O)2UO2等络合物;在中频区1700800cm-1内吸光度减弱,可能是铀离子和镁离子产生离子交换作用。铀在凹凸棒石上的吸附机制主要表现离子交换和配位作用。2.通过实验室培养钝化的方法研究了凹凸棒石对铀污染土壤的钝化效果,分析了凹凸棒石不同投加量对不同浓度铀污染土壤的pH值的影响,以及对土壤中铀的水溶态、可交换态、碳酸盐结合态、铁锰结合态的影响。结果表明,随着凹凸棒石投加量的增加,不同浓度铀污染土壤的pH值都增加,而且增长趋势比较明显,可能是因为凹凸棒石呈碱性,土壤呈酸性,具有调节pH的作用。土壤中的水溶态铀和可交换态铀,随着凹凸棒石投加量的增加,其含量均呈下降趋势,所以施入量越大,具有降低水溶态和可交换态的作用。土壤中的碳酸盐结合态,随着凹凸棒石投加量的增加,其含量均是呈先升高后下降的趋势,但是和对照组相比,施入不同百分比的凹凸棒石组的碳酸盐结合态铀的含量高于对照组的,所以凹凸棒石的施入增加了土壤中铀的碳酸盐结合态。土壤中的铁锰结合态铀,随着凹凸棒石投加量的增加,其含量先减小后增大。但是将铁锰结合态铀和碳酸盐结合态铀对比,可以发现在同一投加量实验中,铁锰结合态铀含量最低时碳酸盐结合态铀含量最高,说明铁锰结合态和碳酸盐结合态铀相互补充,总量不变,而是凹凸棒石将水溶态和可交换态的铀转化为有机结合态或者残渣态。所以,综上所述,凹凸棒石对铀污染土壤具有钝化效果。
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