【摘 要】
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城市污水处理厂二级出水中残留的磷会影响受纳水体的营养水平进而破坏水生生态系统平衡,残留的微污染物会对水环境安全及人体健康产生潜在威胁。目前,混凝工艺是应用最为普遍的污水深度处理技术,但其在实际运行中存在絮体沉降慢和污染物去除能力不足等现实问题。针对磷酸盐和微污染物的定向去除,本研究分别制备载镧钴铁氧体和磁性活性炭等铁氧体基磁性材料,并将其用作新型磁种,构建磁介体加载混凝工艺（MSC）,将吸附、混凝
【基金项目】
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国家重点研发计划项目“城镇污水高效低碳资源化利用技术集成与示范”的子课题六《介体强化混凝过滤深度处理水回用技术与装备》（项目号:2016YFC0401106）；
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城市污水处理厂二级出水中残留的磷会影响受纳水体的营养水平进而破坏水生生态系统平衡,残留的微污染物会对水环境安全及人体健康产生潜在威胁。目前,混凝工艺是应用最为普遍的污水深度处理技术,但其在实际运行中存在絮体沉降慢和污染物去除能力不足等现实问题。针对磷酸盐和微污染物的定向去除,本研究分别制备载镧钴铁氧体和磁性活性炭等铁氧体基磁性材料,并将其用作新型磁种,构建磁介体加载混凝工艺（MSC）,将吸附、混凝和磁分离等多过程进行耦合实现多种污染物的同步去除。通过解析Fe3O4与不同形态铝盐混凝过程的作用规律,结合载镧钴铁氧体和磁性活性炭加载强化混凝过程解析,阐明磁性铁氧体加载强化混凝的作用机制,保障MSC技术的高效稳定运行。此外,进一步面向实际工程应用,构建连续流磁加载混凝设备,并系统评价其对城市污水处理厂二级出水的实际处理效能。研究发现,在利用载镧钴铁氧体去除磷酸盐的过程中,随着La（OH）3负载量的增大其孔隙结构越丰富,对磷酸盐吸附容量越大。在不同La形态掺杂的钴铁氧体中,相比CoFe2O4-La2O3和CoFe2O4-La（OH）3,CoLa0.2Fe1.8O4具有更强的抵抗腐殖酸和阴离子等共存物质干扰的能力。磷酸盐分布形态和载镧钴铁氧体的表面电荷随pH值的变化而变化,引起静电相互作用、配位体交换作用和路易斯酸碱作用强弱的改变,进而导致磷酸盐吸附量随pH增大呈现出先升高后降低的趋势。由于CoLa0.2Fe1.8O4中配位体交互作用较强（配位数为12）,其磷酸盐吸附容量优于CoFe2O4-La2O3和CoFe2O4-La（OH）3。将CoLa0.2Fe1.8O4作为MSC中加载介质,可将出水总磷从1.29 mg/L削减至0.23mg/L,将絮体粒径从165μm提升至201μm。为强化磺胺甲恶唑（SMX）等微污染物的去除,制备高效磁性活性炭（MPAC）。通过调控负载比例,可将Fe3O4单层均匀沉积在活性炭（PAC）表面,对SMX的吸附容量可达173 mg/g（MPAC6）。热力学分析表明MPAC6对SMX的吸附为自发的物理吸附过程。SMX分子中的芳香环和MPAC6中的石墨片层形成的π-π相互作用和疏水作用共同决定了SMX在酸性条件（pH=2-4）下的高效去除（＞98.6%）;在中碱性条件下,SMX-中-SO2N--基团与MPAC6中的含氧官能团可通过负电荷辅助氢键（（-）CAHB）使SMX-吸附在负电性MPAC表面。将MPAC6作为MSC工艺中的新型磁种,MPAC6可通过吸附作用将SMX去除率从57.2%提升至90.6%,且其表面活性位点可与类腐殖酸类物质中的含氧官能团反应将DOC去除率从44.5%提升至63.0%。此外,MPAC在溶液中分散性良好,可作为凝结核参与絮体生成,将絮体粒径从143μm提升至187μm。混凝效能与水解过程中产生的不同形态铝盐的分布密切相关,在中碱性条件下,AlCl3可水解成多聚体铝盐,取得了良好的混凝效能(UV254＞92.1%,TP＞92.4%)。在酸性条件下,以单体铝主导的混凝过程,污染物去除效能下降(UV254＜89.8%,TP＜23.1%),且Al残留浓度较高。在不同pH值下,磁加载强化混凝效能的差异主要由磁种（MPs）与不同水解形态Al盐的作用决定。在AlCl3混凝体系中,MPs与溶解态Al盐或与Ala-溶解性有机物（DOM）复合体作用较弱,但MPs通过与部分AlCl3原位水解生成的Alb/Alc或与胶体态Ala-DOM复合物共同作用,将出水浊度从1.83 NTU降至0.81 NTU。在Al13混凝体系中,MPs加载可形成MPs-Alb-DOM多元复合物将溶解性有机碳（DOC）去除率提升至51.8%,并将残留铝浓度降低72.9%。在Al30混凝体系中,MPs加载导致Al30松散絮体中脱离的絮体碎片增加,絮体粒径从160μm降至141μm。PACl混凝体系中,较MPs加载降低絮体粒径,CoLa0.2Fe1.8O4和MPAC6加载均提高了絮体平均尺寸。CoLa0.2Fe1.8O4加载后生成的微絮体可通过配位键合作用和磁偶极子相互作用强化聚集,而MPAC6可通过与DOM或Al羟基聚集体的氢键键合作用促进吸附基团的聚集生长。基于上述研究成果,构建了连续流磁加载混凝装置,将其用于城市污水处理厂二级出水处理。当污泥回流比为30%时,出水浊度降至0.71 NTU,TP去除率从51.2%提高至78.1%。MPAC加载可将DOC去除率从8.91%提高至34.6%。二级出水中其他形态的磷难以通过配位体交换与La结合,导致CoLa0.2Fe1.8O4加载强化除磷效能并不显著。然而,CoFe2O4-La2O3中表面沉积的La2O3可通过路易斯酸碱作用将出水总磷从0.482 mg/L降至0.286 mg/L。本研究针对磷和磺胺甲恶唑的深度去除,提出了磁性铁氧体加载强化混凝技术,为推动城市污水提标改造和污水回用提供重要的理论基础和技术支持。
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