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新能源和再生清洁能源技术是21世纪世界经济发展中最具有决定性影响的五个技术领域之一,其中氢能的开发与应用尤其重要。镁基合金具有储氢量高、自重轻、无污染和储量丰富等优点,被认为是最有前途的储氢合金,但其吸放氢动力学性能差,放氢温度高,使其无法广泛应用。氢化燃烧合成法(HCS)制备镁基储氢合金,不仅省时、省能、设备简单,而且其合成产物也表现出优良的吸放氢动力学性能。因此,HCS法在镁基储氢合金开发中具有重要的应用价值,已引起国内外的关注。 本文作为国家自然基金资助项目—“高活性镁基储氢合金的氢化燃烧合成机理”研究的一部分,主要研究了氢化燃烧合成过程中若干主要中间反应产物特性的变化规律,以及其对最终产物特性的影响,具体包括产物成分、结构及储氢性能的变化规律。 为满足实验要求,我们对现有的HCS高压合成设备进行了改进。主要工作包括:(1)在压力系统中增加了压力传感器测量和数字显示功能;(2)增加了冷却管路,使设备具有在高温条件下的换气氛功能;(3)增加了反应炉电流控制显示仪表。 本文首先制备了三个中间反应产物,即:镁氢化反应、镁脱氢反应以及镁镍燃烧合成的产物,并对各种产物进行成分及结构分析。结果发现:(1)1.8MPa氢压下延长镁氢化温度633K时保温60min就有Mg2Ni形成;(2)经历镁脱氢反应后,体系中已产生了大量的Mg2Ni,镁镍之间的气固反应机制起到了重要作用;(3)1.8MPa氢压下合成温度800K下保温30min延长到120min时,所得燃烧合成产物吸氢速率下降,吸氢量由3.32wt.%下降到3.17wt.%;(4)燃烧合成反应时间的延长,会导致产物Mg2Ni晶粒变大。 本文又系统研究了镁氢化反应对最终产物特性的影响。实验采用了包括不同氢压下、不同燃烧合成温度下以及不同合成气氛下三种情况进行研究。研究结果表明镁氢化反应的发生对于最终产物储氢性能的改善作用有限。(1)延长镁氢化反应时间对于最终产物初始吸氢速率有一定影响。在高温850K合成时,镁氢化反应时间的延长(0min-60min-120min),导致最终产物初始吸氢速率呈现先减小