【摘 要】
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硫锌镉(Cd1-xZnxS)作为一种低毒、低成本的三元固溶体,因其带隙和能带边缘位置的灵活可调、制备工艺简单、可见光响应能力强、耐光腐蚀等优点因而在光催化制氢（PHE）方面有着广泛的应用前景。虽然Cd1-xZnxS在制氢方面的应用潜力巨大,但仍存在的光生诱导电子-空穴对复合速度快、太阳能利用率低、易受光腐蚀等缺点限制了其进一步的应用。为了对Cd1-xZnxS光催化剂进行改性,人们提出了许多有效的策
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硫锌镉(Cd1-xZnxS)作为一种低毒、低成本的三元固溶体,因其带隙和能带边缘位置的灵活可调、制备工艺简单、可见光响应能力强、耐光腐蚀等优点因而在光催化制氢（PHE）方面有着广泛的应用前景。虽然Cd1-xZnxS在制氢方面的应用潜力巨大,但仍存在的光生诱导电子-空穴对复合速度快、太阳能利用率低、易受光腐蚀等缺点限制了其进一步的应用。为了对Cd1-xZnxS光催化剂进行改性,人们提出了许多有效的策略,例如:元素掺杂、构型设计、负载助催化剂等。在这些策略中,构建同质结（或相结）结构是其中一种重要且有效的方法。然而,闪锌矿/纤锌矿同质结Cd1-xZnxS的合成往往需要额外的条件,如超声波照射、高温、L-半胱氨酸的辅助和繁琐的工艺等。本文通过简单的一步溶剂热合成方法,主要从以下两个方面研究了Cd1-xZnxS基同质结光催化剂的制备及其光催化制氢性能:（1）闪锌矿/纤锌矿Cd1-xZnxS同质结的构建:首次通过过量的硫代乙酰胺制备了闪锌矿/纤锌矿同质结Cd1-xZnxS纳米爆米花。所得催化剂的光催化制氢活性达到了282.14μmol h-1mg-1,相比于使用当量硫代乙酰胺时所制备的Cd0.5Zn0.5S的制氢活性提高了约12倍。该光催化剂的稳定性良好,并在420 nm处的表观量子产率达到了64.4%。其优异的光催化制氢性能超过了大多数文献报道的Cd1-xZnxS基材料。闪锌矿/纤锌矿同质结的构建,不仅促进了光致电荷的高效转移和分离,还延长了载流子的荧光寿命,大大促进了光催化制氢反应的活性。（2）孪晶Cd1-xZnxS同质结的构建:在上述工作的基础上,通过对Cd1-xZnxS基光催化剂的制备反应时间、酸洗实验以及使用H2O2原位反应等反应条件的探索和改进,制备了孪晶Cd1-xZnxS同质结光催化剂。最佳催化剂的光催化制氢活性达到了444.3μmol h-1g-1。后续工作仍在进行当中。本文通过简单的方法构建了闪锌矿/纤锌矿Cd1-xZnxS和孪晶Cd1-xZnxS同质结,同质结的的构建可以促进光致电荷的高效转移和分离,极大地促进了其光催化制氢活性,为合理地设计和合成可应用于清洁能源转换领域的廉价、高效的Cd1-xZnxS基光催化剂提供了新思路。
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