本文运用密度泛函理论方法对SrTiO3和BaTiO3钙钛矿复合氧化物系列的表面及表面吸附NO分子的体系进行了研究,解释了表面与体相催化活性不同的原因,并对表面吸附NO分子的催化性能进行了理论研究。同时对具有氧缺陷的SrTiO3-x(001)体系的表面及表面吸附NO分子的体系也进行了量子化学理论研究。运用基于密度泛函和赝势理论的量子化学软件计算了SrTiO3、BaTiO3的(001)表面及具有氧缺陷的SrTiO3-x(001)表面的表面结构和电子结构。并对NO分子在SrTiO3(001)、SrTiO3-x(001)和BaTiO3(001)表面吸附的能量及电子结构进行了研究。计算结果与实验及先前的理论结果变化趋势一致。表面结构计算结果显示,SrTiO3(001)表面在垂直于表面的方向上发生弛豫,从而使得表面产生极化。而BaTiO3(001)表面不仅在垂直于表面方向上发生弛豫,而且在平行于表面的方向上也发生较大的弛豫。表面电子结构计算结果表明,电荷在表面发生了重新分配,从计算的能带结果来看,SrO终端面的能隙基本与体相相差甚微,TiO2终端面的能隙与体相相比,有明显减少。吸附能、键长及Mulliken布居分析等结果显示,具有氧缺陷的SrTiO3-x(001)表面对于NO分子的分解具有较高的活性,而完美的SrTiO3(001)、BaTiO3(001)对NO分子的分解活性不大,其中,TiO2终端面对NO分子的分解活性比SrO终端面大。具有氧缺陷的SrTiO3表面对NO分解具有较高的活性,其原因为从钛酸锶表面移走一个氧原子,会留下两个电子,而NO分子是电子接受体,由于NO分子与氧空位相互作用,使NO分子分解。