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高放射性废物是军事和商业等方面核能利用后产生的乏燃料的处理产物,具有极大的放射性危害,玻璃陶瓷固化体作为HLW的固化基材具有良好的发展前景。采用固相法制备陶瓷粉体,发现最佳煅烧温度为1300oC,此时为粉体无杂相的最低煅烧温度。采用优化的煅烧工艺制备陶瓷掺杂陶瓷粉体,掺杂粉体中随着掺杂量的增加,粉体的粒径逐渐减小,Nd掺杂粉体粒径从从2μm减少至1.4μm,Hf掺杂粉体粒径从1.5μm减小至0.8μm,Nd-Hf掺杂粉体粒径从1.2μm减小至0.6μm。固相法制备的玻璃陶瓷块体随着烧结温度的增加,其密度先增大后减小,且烧结温度为710oC时达到密度最大值为3.58g·cm-3。固定烧结温度为710oC,随着烧结时间的增加,玻璃陶瓷块体的密度呈先减小后增大的趋势,烧结时间为3h时达到密度最大值为3.58g·cm-3,确定了最佳的玻璃陶瓷块体烧结工艺条件为710oC烧结3h。Nd掺杂、Hf掺杂、Nd-Hf共掺杂玻璃陶瓷块体在710oC烧结3h烧结均无杂相生成。随着掺杂量的增加,三个体系块体密度先减小后增大,并且在未掺杂时玻璃陶瓷块体密度最高,三个体系块体的元素掺杂量为40mol%时密度最低,Nd、Hf、Nd-Hf掺杂玻璃陶瓷块体密度最低值分别为2.78g·cm-3、2.83g·cm-3、2.78g·cm-3。三个掺杂体系下玻璃陶瓷块体都呈现出随掺杂量增加,硬度先减小后增大的趋势,且都在元素掺杂量为20mol%时达到硬度最大值,Nd、Hf、Nd-Hf掺杂玻璃陶瓷块体硬度最大值分别为5.88GPa、6.26GPa、4.71GPa,三个掺杂体系均在掺杂比例为0.4时达到最小硬度值,Nd、Hf、Nd-Hf掺杂玻璃陶瓷块体硬度最小值分别为1.82GPa、1.44GPa、0.93GPa。三个掺杂体系下,抗压强度呈现出随掺杂量增加呈先减小后增大的规律,且在未掺杂时达到最大值为552.6MPa;掺杂玻璃陶瓷块体都在元素掺加量为40mol%时达到最小值,Nd、Hf、Nd-Hf掺杂玻璃陶瓷块体抗压强度最小值分别为187.2MPa、186.3MPa、126.8MPa。三个掺杂体系玻璃陶瓷块体的线膨胀系数随着温度升高都呈现出线性增大的规律,所有组分的玻璃陶瓷块体在500oC时的热膨胀系数近似相同,在11×10-6·K-1左右。常温常压下的浸出试验玻璃陶瓷块体没有物相变化,表面形貌也没有产生变化。高温高压下水溶液环境的浸出7d后,玻璃陶瓷块体表面玻璃网络溶解,表面生成烧绿石相钛酸钆和一种非晶态物质。高温高压下水蒸气下腐蚀7d后,玻璃陶瓷块体表面玻璃网络溶解且在表面生成一种不同于水溶液环境下的非晶相。