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抗生素的广泛使用所带来的环境污染越来越引起人们的关注。绝大部分抗生素不能完全被机体吸收而排入环境,而环境中的残留抗生素会诱导产生耐药性细菌,从而破坏生态系统的平衡,甚至影响到人类健康。传统的污水处理技术并不能有效的将其从水体中除去,处理效果不能令人满意。
半导体光催化降解技术是一种高级氧化技术,由于其对环境的清洁能力,已成为人们关注较多的废水处理方法。由于纳米TiO2结构稳定、廉价、无毒并具有抗光腐蚀性、高催化活性等优点而一直被认为是一个重要的催化材料,其主要应用于废水、废气处理及抗菌、自清洁产品的开发等领域。但是由于TiO2带隙较宽,光响应范围较窄,从而限制了其应用。而且其光生电子-空穴很容易重新复合,进而降低了光催化效率。所以开发具有可见光响应的TiO2光催化剂,提高其对太阳光的有效利用率成为光催化研究的热点。金属离子改性能提高TiO2的光量子效率,可使其吸收光谱响应范围红移至可见光区域,从而有利于对太阳光吸收。而通过离子印迹可以固载金属离子,防止离子在降解过程中的流失。
本文选取粉煤灰漂珠和埃洛石纳米管为载体,制备负载型TiO2光催化剂,并对其进行金属离子掺杂以及利用离子印迹技术进行表面修饰,以提高其光催化效率及对可见光的响应能力。
本研究的主要工作内容有:
(1)采用溶胶-凝胶法制备负载型二氧化钛光催化剂,再进行过渡金属离子和稀土金属离子的掺杂。利用透射显微镜(TEM)、X-射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FT-IR)、固体紫外漫反射(UV-vis DRS)及电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)对催化剂的结构及性能进行了表征;通过在可见光下降解抗生素考察光催化活性。研究结果表明:二氧化钛的晶型主要以锐钛矿态存在;M@TiO2/FACs光催化剂在400-500nm范围内具有较强的吸收,并且在可见光下具有较好的催化活性;可见光照射50min,四环素废水的降解率可以达到76.54%。
(2)以邻苯二胺为功能单体,利用离子印迹技术制备了TMI@POPD/TiO2/FACs。通过SEM、EDS、XRD、FT-IR、UV-vis DRS和ICP-AES等检测手段对其进行表征。在可见光下光降解抗生素废水来评价光催化活性。实验结果表明,离子印迹光催化剂对抗生素的降解效果明显好,降解率可达72.60%,并且离子印迹技术有效的固载了金属离子。
(3)以邻苯二胺或间苯二胺为功能单体,利用离子印迹技术制备了REMI@POPD(PMPD)/TiO2/HNTs。通过SEM、TEM、XRD、FT-IR、UV-vis DRS和ICP-AES等检测手段对其进行表征。在可见光下光降解四环素废水来评价光催化活性。结果表明,选择OPD为功能单体制备的催化剂催化活性更高,降解率最高可达78.80%,比PMPD体系高10.10%