离子印迹负载型钛基复合光催化剂的制备及其降解抗生素废水的行为和机理研究

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抗生素的广泛使用所带来的环境污染越来越引起人们的关注。绝大部分抗生素不能完全被机体吸收而排入环境,而环境中的残留抗生素会诱导产生耐药性细菌,从而破坏生态系统的平衡,甚至影响到人类健康。传统的污水处理技术并不能有效的将其从水体中除去,处理效果不能令人满意。   半导体光催化降解技术是一种高级氧化技术,由于其对环境的清洁能力,已成为人们关注较多的废水处理方法。由于纳米TiO2结构稳定、廉价、无毒并具有抗光腐蚀性、高催化活性等优点而一直被认为是一个重要的催化材料,其主要应用于废水、废气处理及抗菌、自清洁产品的开发等领域。但是由于TiO2带隙较宽,光响应范围较窄,从而限制了其应用。而且其光生电子-空穴很容易重新复合,进而降低了光催化效率。所以开发具有可见光响应的TiO2光催化剂,提高其对太阳光的有效利用率成为光催化研究的热点。金属离子改性能提高TiO2的光量子效率,可使其吸收光谱响应范围红移至可见光区域,从而有利于对太阳光吸收。而通过离子印迹可以固载金属离子,防止离子在降解过程中的流失。   本文选取粉煤灰漂珠和埃洛石纳米管为载体,制备负载型TiO2光催化剂,并对其进行金属离子掺杂以及利用离子印迹技术进行表面修饰,以提高其光催化效率及对可见光的响应能力。   本研究的主要工作内容有:   (1)采用溶胶-凝胶法制备负载型二氧化钛光催化剂,再进行过渡金属离子和稀土金属离子的掺杂。利用透射显微镜(TEM)、X-射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FT-IR)、固体紫外漫反射(UV-vis DRS)及电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)对催化剂的结构及性能进行了表征;通过在可见光下降解抗生素考察光催化活性。研究结果表明:二氧化钛的晶型主要以锐钛矿态存在;M@TiO2/FACs光催化剂在400-500nm范围内具有较强的吸收,并且在可见光下具有较好的催化活性;可见光照射50min,四环素废水的降解率可以达到76.54%。   (2)以邻苯二胺为功能单体,利用离子印迹技术制备了TMI@POPD/TiO2/FACs。通过SEM、EDS、XRD、FT-IR、UV-vis DRS和ICP-AES等检测手段对其进行表征。在可见光下光降解抗生素废水来评价光催化活性。实验结果表明,离子印迹光催化剂对抗生素的降解效果明显好,降解率可达72.60%,并且离子印迹技术有效的固载了金属离子。   (3)以邻苯二胺或间苯二胺为功能单体,利用离子印迹技术制备了REMI@POPD(PMPD)/TiO2/HNTs。通过SEM、TEM、XRD、FT-IR、UV-vis DRS和ICP-AES等检测手段对其进行表征。在可见光下光降解四环素废水来评价光催化活性。结果表明,选择OPD为功能单体制备的催化剂催化活性更高,降解率最高可达78.80%,比PMPD体系高10.10%  
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