PZT/LSMO磁电复合薄膜的界面调控及其磁电容性能研究

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磁电容效应是指在外磁场的作用下,材料电容或介电常数的改变。在自然界中,单相多铁材料种类少,居里温度(或奈尔温度)基本上都远低于室温,室温磁电容值较低。因而人们在寻找室温下单相多铁材料的同时,更多的将目光转向构筑磁电复合薄膜材料。相对于块体复合材料,在复合薄膜中可通过调控界面获得丰富的物理效应,为研制磁场传感器、介电驱动器、自旋-电荷转换器和可调滤波器件等提供了新的思路,使磁电复合薄膜在微波通信、信息、计算机、航空航天等领域有着潜在的重要应用前景。  对于2-2型磁电复合薄膜,因铁电层和铁磁层间隔交替出现,避免了0-3型和1-3型磁电复合薄膜中铁磁相导通的缺点,受到了广泛的研究。但2-2型磁电复合薄膜会受到很强的衬底夹持作用,不利于界面处的应力传递,如何通过对界面的调控来增强两相间的相互作用,在2-2型磁电复合薄膜中获得较显著的磁电容效应一直是该领域科学家的研究重点。本文以La0.7Sr0.3MnO3(LSMO)薄膜为铁磁层,PbZr0.45Ti0.55O3(PZT)为铁电层,通过改变制备工艺,实现了LSMO薄膜表面起伏程度的调控,构筑了界面起伏和界面平整的2-2型磁电复合薄膜,探究界面起伏对复合薄膜磁电容效应的影响。本论文的主要研究内容和创新性成果如下:  (1)通过对前驱体溶液配制工艺的调整,成功在Si衬底上制备出了表面起伏的LSMO薄膜,并探究了升温速率、厚度、层数等因素对表面起伏形貌的影响。干燥阶段的升温速率对LSMO薄膜表面形貌的形成起主导作用。当升温速率较低时(0.05℃/s),LSMO薄膜表面较平整,随升温速率升高,表面出现起伏形貌,用特征参数波长和振幅来表征起伏程度。当干燥升温速率由0.05℃/s增加到50℃/s,均方根表面粗糙度(RMS)由3.72nm增加到11.4nm,波长由0.333μm增加到0.625μm,振幅由4nm增加到12.5nm。当单层膜厚度由129nm增加到224nm,波长由0.588μm降低至0.256μm,并且在厚度为224nm时出现双重波长现象,振幅由6.3nm增加至26.1 nm,RMS由5.78nm增加至20.2nm。当层数由单层增加到多层,出现双重波长现象,波长、振幅和表面粗糙度急剧增加,随着层数的继续增加,波长、振幅和表面粗糙度在相应数值附近波动。  (2)研究了表面起伏形貌对LSMO薄膜磁输运特性和电输运特性的影响。相对于表面平整(RMS≈1.12nm)的薄膜,表面起伏的薄膜(RMS≈13.7nm)具有较高的居里温度(约334K)、较高的金属绝缘体转变温度(约243K)和较低的表面电阻率(300K时约0.18Ohm·cm)。在5K到380K温度范围内,两者磁电阻曲线基本重合,5K下磁电阻约为-18%。为构筑界面起伏和界面平整的磁电复合薄膜提供了基础,而相同的磁电阻为磁电耦合效应的分析减少了一个变量。  (3)研究了电场和磁场下,界面对PZT/LSMO复合薄膜电性能的影响。界面起伏的复合薄膜具有较高的剩余极化强度(约42.7μC/cm2),压电系数和应变略低于界面平整的复合薄膜,分别为66.28pm/V和0.52%。两种复合薄膜在测试温度和频率范围内均表现出了良好的磁电容效应。在10kHz频率下,两种复合薄膜在10K-275K较宽温度范围内具有较高的磁电容值,高于5%,界面起伏的复合薄膜最大磁电容值高达9.2%(@60K)。在室温下,两种复合薄膜的磁电容随频率的增加先增后减,界面起伏的复合薄膜在3kHz处达到最大值6.52%,界面平整的复合薄膜在8kHz处达到最大值4.63%。远高于目前文献中报道的磁电容值。在测试的温度和频率范围内,界面起伏的PZT/LSMO复合薄膜的磁电容值始终高于界面平整的复合薄膜。考虑到两种LSMO薄膜的磁电阻基本相同,所以可以认为,起伏的界面在本文构筑的2-2型磁电复合薄膜中,可以有效地降低衬底的影响,提高磁电容效应。
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