四川盆地典型城市大气单颗粒气溶胶理化特征研究

来源 :西南交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hanxu0214
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为了对大气中单颗粒气溶胶的多种理化特征,如粒径分布、化学组成、混合状态、酸度等进行深入分析,从而进一步对污染物的形成、演化及来源信息进行全面展示。本研究以当前灰霾污染严重的四川盆地为研究对象,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对多个城市大气中的单颗粒气溶胶进行了不同时间尺度的连续观测。其中,以四川省省会城市—成都市作为研究重点,进行了长期研究,而对另外两个城市,即广安市和雅安市,冬季的重污染过程进行了针对性研究。首先,为了解成都市整体空气质量状况,本研究对该城市的各类气象及污染物要素进行了完整一年的连续观测。其次,在成都市利用SPAMS对四个季节大气中的单颗粒物气溶胶分别进行了为期一月的连续观测,分析了四个季节大气单颗粒的粒径分布、化学组成、混合状态和酸度等性质,并对这些特征的季节差异进行了深入对比分析;最后,鉴于冬季是四川盆地污染最重的季节,且生物质燃烧是该区域的重要污染源之一,本研究选取冬季作为重点研究时段,分析了成都、雅安、广安三个城市大气中生物质燃烧颗粒的污染特征及区域差异,进一步展示四川盆地内部城市之间各自的污染特性,对污染针对性治理提供科学依据。结果表明,观测期间成都市超标最严重的污染物为NOX,其年平均浓度为100.9±61.5μg/m3,是我国环境空气质量二级标准(GB3095-2012)50μg/m3的2倍,全年超标天数为119天,超标率为37.7%;PM10、PM2.5、O3、CO和SO2的年平均浓度分别为119.9±67.9μg/m3、76.0±47.7μg/m3、62.5±40.6μg/m3、1.2±0.7 mg/m3和17.5±11.1μg/m3。大气污染物具有明显的季节差异,PM10、PM2.5、CO和NOX的浓度均为冬季最高;O3呈现出春夏季高而冬季低的特点;SO2冬季相对较高但四季整体水平较低。日变化分析结果显示,O3呈现出典型的“单峰型”,峰值出现在14:0016:00;SO2也呈现出单峰型变化;受早高峰的影响,NO在早晨达到峰值而于下午17:00左右达到谷值;NO2、PM10和PM2.5均呈现出“双峰双谷”型;CO为双峰型。成都市大气单颗粒可分为9类(其中春季为8类,无K2SO4颗粒),分别为:沙尘颗粒(Dust)、钾与元素碳混合颗粒(KEC)、有机碳颗粒(OC)、有机碳元素碳混合颗粒(OCEC)、钾与有机氮混合颗粒(KCN)、钾与硝酸盐混合颗粒(KNO3)、钾与硫酸盐混合颗粒(K2SO4)、钾与二次盐混合颗粒(KSN)以及金属颗粒(Metal)。通过分析成都市不同季节各类颗粒物的特征得知:(1)春、夏、秋三个季节中一次燃烧源排放出的新鲜颗粒物或轻微老化颗粒物的贡献高于冬季,例如沙尘颗粒(春季为6%)、KEC颗粒(春、夏、秋三个季节分别为38%、29%和26%)和KCN颗粒(夏、秋季分别为17%和18%)。而冬季老化程度较高的二次无机颗粒(KNO3颗粒、K2SO4颗粒以及KSN颗粒)贡献最高,达到了42%;(2)春季的颗粒物与硝酸盐的混合程度比与硫酸盐的混合程度更高,夏季颗粒物与硝酸盐的混合程度很低,冬季的颗粒物与各碎片的混合程度比其他三个季节更高;(3)春季和冬季的相对气溶胶酸度更低,而夏秋两季的相对酸度相对更高。在雅安、广安和成都冬季的大气中,分别筛选出了739,794个、279,610个和380,636个生物质燃烧颗粒。分析可以得知,生物质燃烧颗粒占总颗粒的比值在雅安、广安和成都分别为42%、69%和61%。通过对生物质燃烧产生的颗粒的化学组分、传输和演变过程分析发现:(1)生物质燃烧过程产生的元素碳和二次无机颗粒的贡献分别在雅安(36%)和广安(47%)最高,反映了当地排放源和远距离传输分别对这两个城市大气污染的贡献;(2)不同方向的气团对应着不同的PM2.5浓度水平并且污染天中污染气团的贡献急剧增加;(3)生物质燃烧过程产生的新鲜一次颗粒和二次无机颗粒分别加剧了雅安和广安的污染,而在成都不同污染阶段占主要地位的颗粒物种类不同;(4)对颗粒物老化程度的研究表明,雅安地区新鲜颗粒较多,广安的老化颗粒较多;(5)成都地区生物质燃烧产生的硝酸盐的形成主要由光化学反应为主,而生物质燃烧产生的硫酸盐则是由光化学反应和液相反应共同作用产生的。这些研究结果的获取有助于了解四川盆地大气单颗粒气溶胶理化特性,评价各类颗粒物在四川盆地PM2.5污染中的作用并分析其来源,最终为污染针对性减排及模型模拟提供科学依据。
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