椭圆偏振强激光场中的原子分子:阈上电离和双电离

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近几十年来激光技术的进步极大推动了超快强激光场原子分子物理的发展。原子分子与超快强光场的相互作用中产生了很多新奇有趣的现象。对这些现象的研究不仅促进了人们对强激光场与原子分子作用机制的理解,还发展出了许多实用的新技术。其中,原子分子在超快强激光场中的电离不仅是强场物理中的基本现象之一,更是后续很多强场诱导过程的第一步,因此一直受到研究者的重点关注。研究激光场和原子分子性质对强场电离结果的影响,并揭示其作用于电离动力学过程的内在机制,对强场物理相关理论和应用的发展,包括隧穿电子初始分布研究、分子轨道及结构成像、阿秒及极紫外光源产生等都有重要意义。本文中主要利用符合测量方法研究了椭圆或圆偏振光场中的原子分子电离行为。首先我们完成了符合测量所需实验装置COLTRIMS的搭建和测试。COLTRIMS装置具有三维动量成像及多粒子反应通道的符合测量等优点,是实验探测强场原子分子电离和解离产物的有力工具。此装置保证了我们后续实验研究的进行。而在椭圆偏振光场中,一方面可以利用旋转电场及椭偏率依赖行为研究强场电离的规律,另一方面也可以实现分子坐标系的重构,由此我们发现了一些新的实验现象。以强场电离及双电离为研究主题,本论文具体对Xe原子椭圆偏振光场阈上电离、CO分子圆偏场解离性双电离以及Kr原子强场双电离等进行了符合测量研究。首先我们对Xe原子在椭圆偏振近红外光场中的阈上电离进行了测量。实验中观测到明显受椭偏率调制的电子干涉结构。通过提取电子垂直偏振面方向动量宽度的微分分布得到不同结构对应的电子轨迹,并观察这些结构对椭偏率变化的响应,可以分析其产生的物理来源。当椭偏率较小时观察到由库仑聚焦作用产生的低能电子结构,其角度指向偏振椭圆长轴且不随椭偏率改变而变化,这一结构在椭偏率大于0.6时开始消失。而前向散射与直接电离电子的干涉结构则强烈地依赖于椭偏率的大小。从线偏振到较小椭偏率时,不仅不同动量区域的前向散射干涉结构产率出现增强和减弱,在整个电子动量范围内还会产生倾斜的现象。此外,我们提出了一种利用旋向相反的双椭圆偏振光来提取近圆偏振激光脉冲精确椭偏率的原位测量方法。结合实验测量和理论计算,证实了随两束椭圆偏振光脉冲时间延迟周期性变化的ATI电子能谱和离子产率都可精确得到脉冲椭圆偏振光的椭偏率。然后我们通过四体符合测量对CO分子圆偏振强场解离性序列双电离进行了研究。对高动能释放通道的测量结果表明了低占据分子轨道的电离以及电离后场致激发的重要贡献。这项工作也表明,利用圆偏振光获得双电离两个电子分别的分子坐标系分布的方法能够有效地实现分子解离性双电离中复杂的电离、激发和解离动力学过程的分析确认。而在低动能释放通道的测量中观测到了不寻常的低能电子存在。我们认为此通道可能来自强场中产生的CO+自电离态,并且自电离态产生后在圆偏振近红外场中先电离,再沿CO2+势能线发生解离。进一步分析分子坐标系中的低能电子角分布,观察到随着动能减小,角分布出现从双峰到单峰的连续变化。这不同于自电离电子弱的各向异性角分布,说明了低能电子主要来自激光场电离而非自电离。而角分布的变化反映了CO+自电离态在圆偏振光场中依赖于核间距的电离动力学过程。另外,通过改变激光脉冲的群延迟色散,研究发现正啁啾脉冲能显著增强与自电离态相关的解离通道产率。最后,结合全微分测量和半经典模拟综合研究了氪原子强场双电离中的电子关联。首先对光强依赖的离子产率和离子动量测量确认了从非序列到序列双电离机制的演变。一系列典型光强下测量的电子动量关联谱与基于类氦模型及考虑内层电子屏蔽效应的GSZ势模型的半经典计算结果对比,说明了非序列双电离时动态屏蔽效应的重要作用。而在序列双电离区域,动量关联谱和两电子动能和分布都显示出电子关联的痕迹。GSZ模型半经典计算揭示了库仑聚焦和库仑奇点对此现象产生的关键作用。总而言之,利用符合测量并结合一定的理论计算,我们研究了椭圆偏振激光电场、库仑聚焦、分子多轨道效应和内层电子屏蔽效应等多种因素对原子分子电离结果的影响,以及电离过程中或电离后发生的电子干涉、场致激发和自电离态布居等重要现象。
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