【摘 要】
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油茶林资源由于其生态和经济等多重效益受到全球的广泛关注。然而,油茶林生物质资源的高值化利用仍面临巨大挑战,大量的油茶林废弃物通过焚烧或丢弃等方式处理而造成严重污染问题。因此,油茶林的高值化利用是完善工业油茶林业生物质资源开发的重要途径。油茶林废弃物经高温热解活化可得到层次多孔结构的掺杂炭电极材料,其作为超级电容器（SCs）电极材料在促进离子传输、缩短扩散路径和增强电荷存储等方面具有重要意义。因此,
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油茶林资源由于其生态和经济等多重效益受到全球的广泛关注。然而,油茶林生物质资源的高值化利用仍面临巨大挑战,大量的油茶林废弃物通过焚烧或丢弃等方式处理而造成严重污染问题。因此,油茶林的高值化利用是完善工业油茶林业生物质资源开发的重要途径。油茶林废弃物经高温热解活化可得到层次多孔结构的掺杂炭电极材料,其作为超级电容器（SCs）电极材料在促进离子传输、缩短扩散路径和增强电荷存储等方面具有重要意义。因此,本论文以油茶林废弃物为基础前驱体制备多孔炭及其复合材料,通过电极结构的合理构建,开发出表面形貌独特、孔隙均匀、高导电性、与电解液浸润程度高的新型多尺度炭基复合材料,为实现油茶林废弃物的高值化综合利用和扩宽油茶林的应用产业价值提供有效途径。主要的研究内容和结论如下:1、由油茶树不同部位的特殊生物组织结构设计和开发多孔炭,比较了油茶树根、油茶树枝干、油茶树叶和油茶花粉等不同生物质前驱体制得的炭材料的超电容性能。油茶树枝干三维（3D）连通的多孔结构和梯状纹孔降低了离子传输阻力,炭化后较低的整体电极内阻和丰富的表面化学性质使得油茶树枝干是制备无粘结剂和导电剂SCs电极材料的理想候选者。由油茶树枝干800℃炭化得到的无粘结剂木质多孔炭CW-800具有高达130 F g-1的比电容和0.1-50 A g-1的倍率性能为58.5%,且10000次连续充放电后电容保持率为92.5%。2、以油茶枝干作为前驱体经NH4Cl活化掺杂炭化一体化制备具有可调孔隙结构和N掺杂的分级多孔炭（NCW）。NH4Cl活化掺杂后的多孔炭材料具有高效吸附OH-的吡啶N,并且通过调节NH4Cl用量比例可以有效的优化电极储能性能。当NH4Cl与油茶枝干的质量比为2:1时,制得的NCW电极具有较高的比表面积(981 m~2 g-1)和微孔比例（70.8%）,提供了较大的界面电荷存储面积。NCW相互贯通的三维（3D）分级多孔结构,有效地充当电子和离子扩散的高速“传送带”。同时,N掺杂提供了额外的赝电容贡献。NCW这些独特的结构和表面特性使其在0.1 A g-1电流密度下的比电容量为350 F g-1,20 A g-1充放电电流密度循环10000次后电容保持率94.8%。3、采用电沉积技术和后热处理制备工艺在NCW表面沉积氧化铁（FexOy）纳米粒子,构建多尺度超级电容器负极复合电极材料体系。复合材料中FexOy物相结构和界面连接方式可通过热处理温度调控。300℃热处理制得的NCW@Fe2O3复合电极材料显示均匀分布的Fe2O3纳米粒子,3D木质多孔炭结构为电子传输提供了高速通道,Fe2O3纳米粒子提供了丰富的电化学反应活性位点,界面C-O-Fe键提高了离子吸附和电子传输动力学。NCW@Fe2O3复合电极在三电极体系中最大比电容量为603 F g-1。当在50 A g-1的高电流密度下,仍具有405F g-1的比电容量。并且10 A g-1电流密度循环10000次后电容保持率为85.5%。4、采用电沉积技术结合后热处理工艺,实现富氧空位钴酸镍纳米片（Ni Co2O4NSs）在油茶树木质多孔炭表面的可控垂直生长。制得的NCW@Ni Co2O4复合正极电极材料具有良好的电解液可及性和快速的电荷转移特性,其丰富的氧空位和阵列多孔结构使Ni Co2O4暴露更多电活性反应位点的同时也增强了Ni Co2O4导电性。得益于这些优良的性质,以NCW@Ni Co2O4复合材料作为SCs电极在1 A g-1呈现2038 F g-1的高比电容,且在10 A g-1的高电流密度下连续充放电10000次后电容保持率为90.2%。5、为实现油茶树木质炭基材料在超级电容器中的实际应用,通过不同电极的组合和设计,构筑了对称器件和非对称器件。得益于NCW的合适孔径分布和最佳数量的N/O基官能团,由NCW电极组装的对称超级电容器显示高的能量密度(22.32 Wh kg-1,1.24 m Wh cm-2和3.11 m Wh cm-3),其在碱性电解液中循环30000次后电容保持率为94.7%。此外,由于多功能复合材料的协同作用发挥,以NCW@Fe2O3和NCW@Ni Co2O4分别作为SCs负极和正极材料组装的非对称超级电容器电压拓宽至1.5 V,质量能量密度最高达83.9 Wh kg-1(对应3.26 m Wh cm-2的面能量密度和10.2 m Wh cm-3的体积能量密度)。
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