石墨烯的比表面积大、导电性优异、电化学稳定性好,是最常用的超级电容器电极材料之一。然而,石墨烯基电容器却存在着储能容量低的主要问题。研究表明,具有应力不对称的皱波、结构扭曲等拓扑缺陷的石墨烯可能具有较高的费米能级电子态密度（DOS）,这对电容的提升具有积极的作用,但鲜有报道。与传统的赝电容纳米颗粒材料无法通过紧密堆叠与石墨烯连接（这种复合结构缺少快速的电子/电荷传输通道,导致功率密度下降）不同,二维过渡金属硫化物（2D TMDs）具有二维表界面特性（如兼具法拉第和非法拉第行为）。其与石墨烯的复合结构有望实现紧密连接,能够在实现快速充放电的同时提升储能容量。基于此,本论文重点研究石墨烯表面皱波化的改性,探究其储能电容提升的内在机制;研究石墨烯和二维Mo-S纳米晶（NCs）复合结构的制备,并探讨纯二维复合结构在提升超级电容器储能性能上的潜力,为设计和制备更加优异的石墨烯基超级电容器提供实验和理论依据。本论文的主要结论如下:（1）开发了一种简易的瞬时热膨胀法,通过对氧化石墨烯（GO）薄膜瞬时加热,制备了表面皱波石墨烯。通过实验优化得到最佳的热膨胀温度为375℃（该样品命名为a-G-375）。a-G-375基对称超级电容器在5 m V s-1扫速下的比电容高达342 F g-1,对应的功率密度和能量密度达到了214 W kg-1和11.9 Wh kg-1。密度泛函理论（DFT）计算结果表明,石墨烯皱波位点处具有较高的费米能级DOS,这增强了材料对电解液离子的吸附能,缩短了电极表面与吸附离子的距离,提升了电子转移数,从而提升了石墨烯的比电容。（2）采用钾金属插层剪切法制备了2D MoS2 NCs。通过离子交换对NCs二维表面进行了脱硫处理,得到了MoS1.5 NCs。2D MoS1.5 NCs超小的尺寸和表面S缺陷为材料提供了更多的电化学活性位点。此外,S空位提升了费米能级附近的DOS,从而增强了导电性以及材料与电解液离子之间的吸附能,显著提升了比电容。在5 m V s-1扫速下,1 M Li Cl、Na Cl和KCl电解液中MoS1.5 NCs的比电容分别为178、206和215 F g-1,远高于MoS2 NCs。（3）通过“搅拌-吸附-固化”将2D MoS1.5 NCs负载到a-G-375表面,得到了MoS1.5/a-G-375复合材料。在1 M Li Cl电解液、1 m V s-1扫速下其比电容高达620 F g-1;当扫速提高到5 m V s-1时比电容为332 F g-1,远远高于a-G-375(225 F g-1)和2D MoS1.5 NCs(178 F g-1)。