【摘 要】
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电解水析氢的传统高活性催化剂为Pt等贵金属材料,但是其造价昂贵且地球含量稀少,目前发展低成本、高效、地球储量丰富的非贵金属催化剂至关重要。MoSe2是一种重要的过渡金属硫属化合物,因其较低的氢吸附能垒和高的电化学活性等受到人们的关注。然而,由于MoSe2纳米片易于团聚和堆叠,加之其导电性较差,阻碍了MoSe2在电催化中的应用。将MoSe2与其他材料复合构建异质结构,并结合导电性基底构建自支撑电极为
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电解水析氢的传统高活性催化剂为Pt等贵金属材料,但是其造价昂贵且地球含量稀少,目前发展低成本、高效、地球储量丰富的非贵金属催化剂至关重要。MoSe2是一种重要的过渡金属硫属化合物,因其较低的氢吸附能垒和高的电化学活性等受到人们的关注。然而,由于MoSe2纳米片易于团聚和堆叠,加之其导电性较差,阻碍了MoSe2在电催化中的应用。将MoSe2与其他材料复合构建异质结构,并结合导电性基底构建自支撑电极为提升MoSe2电催化析氢性能的良好策略。镍基化合物材料具有低成本、导电性好、储量大、耐腐蚀性好等优点,和MoSe2复合并构建异质结界面可以改善MoSe2的导电性、调整电子结构,改善活性位点和质量转移速率,在镍基化合物和MoSe2之间形成协同作用,从而提升其析氢性能。基于此,本论文将在三维自支撑柔性衬底碳布上制备镍基化合物-MoSe2阵列,并研究其电催化碱性析氢性能。主要内容为:（1）制备的Ni（OH）2-MoSe2/CC异质结构表现出较为优异的析氢性能:电流密度为10 m A cm-2时过电位为130 m V,塔菲尔斜率为78.2 m V dec-1,电化学活性面积为807.5 cm~2和表现出优异的长循环稳定性。同时通过DFT理论计算证明在Ni（OH）2-MoSe2异质结构中Ni（OH）2不仅能调控电子结构,还能促进水的分解过程。（2）利用NiMoO4纳米线/CC作为前驱体,然后通过化学气相沉积的方法将其进行硒化制备了缺陷丰富的NiSe-MoSe2/CC异质结构阵列,并讨论了硒化时间（0.5、1、2、3 h）对晶粒尺寸、材料形貌和析氢性能的影响。实验结果表明硒化1 h生成的材料（NiSe-MoSe2/CC-1 h）表现出较为优异的析氢性能:电流密度为10 m A cm-2时过电位为132.1 m V,塔菲尔斜率为86.2 m V dec-1,电化学活性面积为1032.5 cm~2,并且具有较为优异的长循环稳定性。（3）改变NiMoO4的生长条件制备了活性位点丰富的NiMoO4纳米片/CC作为前驱体,经过水热硒化制备的NiSe2-MoSe2/CC复合材料具有疏松多孔结构,相对于Ni（OH）2-MoSe2/CC和NiSe-MoSe2/CC复合材料,其析氢性能有较大提升:电流密度为10 m A cm-2时过电位为128 m V,塔菲尔斜率为50.2 m V dec-1,电化学活性面积为1640 cm~2,具有较小的电荷转移阻抗和优异的长循环稳定性。
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