【摘 要】
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多环芳烃(PAHs)由两个或多个苯环以线性成簇排列或角度键合组成。它是环境中普遍存在的污染物,同时也会在烹饪和加工过程中积累到食物中,对人类生命活动有很大影响。因此,研究痕量水平存在的PAHs十分重要。埃洛石纳米管(HNTs)是唯一以纳米管形式存在的粘土矿物,其内外表面具有不同的化学性质,这使其易于改性为功能材料。本文基于HNTs制备了三种新型的磁性吸附剂材料,建立了磁固相萃取法(MSPE)结合气
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多环芳烃(PAHs)由两个或多个苯环以线性成簇排列或角度键合组成。它是环境中普遍存在的污染物,同时也会在烹饪和加工过程中积累到食物中,对人类生命活动有很大影响。因此,研究痕量水平存在的PAHs十分重要。埃洛石纳米管(HNTs)是唯一以纳米管形式存在的粘土矿物,其内外表面具有不同的化学性质,这使其易于改性为功能材料。本文基于HNTs制备了三种新型的磁性吸附剂材料,建立了磁固相萃取法(MSPE)结合气相色谱-四极杆质谱(GC/MS)用于食品和环境中PAHs的定性定量分析。第一章介绍了PAHs的性质、来源、风险以及样品预处理方式,简述了HNTs的结构特征、改性方式以及在分析领域的应用,叙述了本文的设计思路和研究内容。第二章制备了壳聚糖(CS)官能化的磁性埃洛石纳米管(MHNTs)复合材料(MHNTs@CS)用于环境水样中PAHs的测定。在氮气氛下通过共沉淀法合成了负载有Fe3O4的MHNTs,然后以戊二醛为交联剂将MHNTs进行CS官能化制得MHNTs@CS。通过透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD)、磁性分析(VSM)和X射线能量色散谱(EDS)表征。对影响MSPE的因素:MHNTs@CS用量、样品溶液pH、盐效应等进行了探究。在最佳实验条件下,菲、蒽、芘、苯并(a)蒽、屈五种PAHs具有较宽的线性范围,相关系数(R2)≥0.9967,检出限LOD≥0.41 ng/L,定量限LOQ≥1.53 ng/L,日内和日间精密度RSD分别小于9.8%和15.9%,加标回收率在62.5115.9%之间。第三章合成了聚多巴胺(PDA)改性的MHNTs复合材料(MHNTs@PDA)用于测定茶饮料中的PAHs。PDA在氧化条件下可通过pH诱导在MHNTs表面进行自聚合形成MHNTs@PDA并进行表征。将该材料用于PAHs的MSPE过程,分析了影响萃取回收率的参数,并与其他材料进行了比较,在最佳条件下,芴、菲、蒽、芘、苯并(a)蒽、屈六种目标物的线性范围为0.250μg/L,R2≥0.9944,LOD和LOQ在0.0230.056μg/L和0.0770.180μg/L之间,加标回收率在68.0101.8%之间,并成功应用于茶饮料中PAHs的检测。第四章合成了聚苯胺(PANI)改性的MHNTs复合材料(MHNTs@PANI)用于MSPE/GC/MS测定啤酒中的PAHs。PANI易于聚合并且具有良好的离子交换、氢键和亲水性,因此将其应用于MHNTs表面合成了PANI包覆的吸附剂材料,并对材料进行了表征。将MHNTs@PANI对芴、菲、蒽、芘、苯并(a)蒽、屈六种目标物进行吸附解吸,并通过GC/MS进行检测,优化了影响萃取回收率的条件。在最优萃取条件下对所建立的方法进行了评价,该方法在0.05100μg/L的浓度范围内表现出良好的线性行为,R2的范围为0.99620.9991,LOD和LOQ分别在1.6414.20 ng/L和4.9146.86 ng/L之间,日内精密度RSD为1.57.4%,日间精密度RSD为3.89.4%,加标回收率在78.8114.6%之间。
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