近年来,世界工业化进程进一步加快,人类社会对于煤、石油、天然气等化石类燃料的需求量也随之上升。然而,大量污染物通过化石燃料的燃烧被释放到大气环境中,其中就包括了氮氧化物（NO_x）。氮氧化物会造成地面臭氧、酸雨、富营养化等一系列环境问题,也可对人体造成直接危害。烃类化合物来源广泛,且部分NO_x污染源中同时存在烃类,因此烃类选择性催化还原NO技术（HC-SCR）可以实现两种污染物的同时消除,是一种极具研究价值与应用潜力的新型烟气脱硝技术。近年来,该技术也受到了国内外科研工作者的广泛专注。铁修饰柱撑黏土催化剂可以有效催化丙烯还原NO,然而该类催化剂的脱硝性能有待改善,且在有氧条件下催化还原NO转化率会发生明显下降。本文在此研究基础上,选用新型多孔异质结构黏土材料（PCHs）作为载体,制备了Fe-PCH催化剂并应用于催化丙烯还原NO反应。引入第二修饰金属铜,可进一步提升催化剂的反应活性,降低反应温度窗口。通过等离子体发射光谱（ICP）、N₂吸附-脱附、X射线衍射光谱（XRD）、紫外漫反射光谱（UV-vis）、扫描电子显微镜分析（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、热重分析（TGA）、H₂程序升温还原性分析（H₂-TPR）、吡啶吸附红外光谱（Py-IR）、O₂程序升温脱附分析（O₂-TPD）等技术对催化剂进行较为系统全面的表征分析,详细研究了制备方式、活性组分负载量、反应条件以及烟气中H₂O与SO₂等因素对过渡金属（Fe、Cu）修饰PCHs催化剂反应活性的影响。此外,通过原位DRIFTS技术,探究了C₃H₆-SCR反应过程中的反应中间体,分析了催化反应活性位,提出了合理的反应路径与机理,得到了一些有意义的研究结果。1、分别采用离子交换法与浸渍法制备了Fe-PCH催化剂,用于催化丙烯还原NO反应。研究表明,浸渍法制备的Fe-PCH催化剂具有更高的C₃H₆-SCR催化活性,且最佳Fe负载量为8.4 wt.%,8.4Fe-IMP催化剂在400?C时的最大催化还原NO效率达到了96%,并在450?C时可实现NO的完全脱除。2、通过系统、全面的催化剂表征技术,分析了制备方式、铁负载量对Fe-PCH催化剂的织构特性、活性物种形态、结晶度、氧化还原性能、表面酸性以及NO催化还原性能的影响。研究结果发现,Fe-PCH催化剂表面形成α-Fe₂O₃纳米棒晶体是C₃H₆-SCR的主要活性物种,暴露的（110）与（104）晶面具有较高的Fe原子密度,有利于Lewis酸性位点形成,并促进NO的吸附活化过程。原位DRIFTS研究表明无机硝酸盐物种、醋酸盐物种、含氮有机中间体、异氰酸盐物种是Fe-PCH催化C₃H₆-SCR反应过程中的主要中间产物。3、系统研究了反应条件对Fe-PCH催化C₃H₆还原NO性能的影响。一定范围内增大丙烯浓度可促进Fe-PCH催化还原NO性能。反应气氛中NO浓度的增加会导致NO转化率出现下降。在高反应空速下,Fe-PCH催化剂仍能保持较高的脱硝效率。反应气氛中的氧气浓度的增加对Fe-PCH的催化还原NO性能有较大的抑制作用。原位DRIFTS研究表明,氧气浓度的升高可促进C₃H₆与NO的吸附过程,然而含氧化合物（C_xH_yO_z）被氧气大量消耗,从而抑制了氰酸盐（-NCO）物种的形成,导致催化剂脱硝性能下降。4、在Fe-PCH催化剂中加入第二修饰金属铜可有效降低催化剂的反应温度窗口,提高反应过程中的丙烯选择性。当Cu、Fe摩尔比为1:1时,制备的CuFe-PCH催化剂样品表现出最佳的C₃H₆-SCR催化性能,在0.1%C₃H₆条件下300°C催化剂最大脱硝效率为58.5%,在0.3%C₃H₆条件下350°C催化剂表面最大NO转化率可达100%,且具有优秀的产物选择性。C₃H₆-SCR反应过程中,CuFe-PCH催化剂有利于重要反应中间体异氰酸盐（-NCO）物种的形成,促进催化还原NO反应过程的进行,从而提升催化剂选择性催化丙烯还原NO效率。5、系统研究了H₂O与SO₂对CuFe-PCH催化C₃H₆还原NO性能的影响。CuFe-PCH催化剂虽然具有较好的抗水性能,但经高温水热老化处理后催化剂的层间孔道与黏土层板结构被破坏,导致催化还原NO性能下降。模拟烟气中SO₂会对催化剂造成不可逆的毒化作用,催化剂表面覆盖的硫酸盐会使SCR反应温度窗口向高温段发生偏移。通过原位DRIFTS分析发现催化剂表面形成的硫酸盐对丙烯的吸附与活化过程影响较小,但会抑制催化剂表面硝酸盐物种的形成,从而降低催化剂的反应活性。