【摘 要】
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溶液中的聚合物在没有外力条件下通过范德华力、氢键和静电力等相互作用能够自组装形成具有特定结构和特殊功能的自组装结构,如层状相、球状相、囊泡、棒状、蠕虫状以及凝胶网络结构等。特定自组装结构的出现受到多种因素的影响,如聚合物的链拓扑结构(链长、链刚度、链结构等等),聚合物浓度,聚合物不同组分之间的的相互作用强度,不同体系的共混,溶剂的选择性,温度以及p H值等等。活性聚合物是带有活性端基的一类聚合物,
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溶液中的聚合物在没有外力条件下通过范德华力、氢键和静电力等相互作用能够自组装形成具有特定结构和特殊功能的自组装结构,如层状相、球状相、囊泡、棒状、蠕虫状以及凝胶网络结构等。特定自组装结构的出现受到多种因素的影响,如聚合物的链拓扑结构(链长、链刚度、链结构等等),聚合物浓度,聚合物不同组分之间的的相互作用强度,不同体系的共混,溶剂的选择性,温度以及p H值等等。活性聚合物是带有活性端基的一类聚合物,其端基的活性基团能够发生交联反应,并构筑具有复杂拓扑结构的聚合物。本文以活性聚合物为研究对象,采用耗散粒子动力学方法,研究多种因素对自组装结构及其微结构的影响:复杂拓扑结构;溶剂选择性;亲-疏水段的相互作用强度;链长。以活性遥爪聚合物交联而成的聚合物为研究对象。通过交联反应构筑“线形”“星形”“蝌蚪形”“环形”“花形”“笼形”等复杂拓扑结构,并研究各类拓扑结构聚合物的自组装行为,研究发现带有闭合形状的拓扑结构在弱选择性溶剂中更容易自组装形成类球状胶束如囊泡,椭球形囊泡和碟形胶束;强选择性溶剂会使大多数自组装结构成为球形胶束。交联程度增加,导致自组装形态从层状胶束到类囊泡结构再到球形胶束的转变。囊泡是由层状胶束弯曲闭合而来的,椭球形囊泡是多个小囊泡接触融合而来的。短的遥爪聚合物疏水链会自组装形成的具有更大的空腔和更薄囊泡壁的囊泡;并且具有自由链结构的囊泡拥有的较大的空腔和薄的囊泡壁,而闭合形状的拓扑结构的囊泡普遍具有厚的囊泡壁。以表面活性聚合物为研究对象,通过交联反应构筑“多臂”星形聚合物,研究“星形”表面活性聚合物的自组装行为。得到层状、球状、柱状/管状和囊泡胶束。溶剂环境,链段间的相互作用都能够改变胶束结构分布,端基交联程度增加会阻碍分子运用,从而使该表面活性聚合物自组装形成内核镶嵌的球形胶束。囊泡变形情况受链长和溶剂的影响,链长增大,囊泡变形较小;增加溶剂的选择性条件,囊泡的椭球形形变呈现先增大后变小的趋势。并且短链聚合物的囊泡具有更大的空腔和更薄的囊泡壁。以上研究从聚合物拓扑结构的设计入手调控自组装结构及自组装微结构,能够为材料的设计制备和复杂拓扑结构的合成提供理论支持。
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