【摘 要】
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具有高能量密度的锂离子电池在电动汽车市场中占有绝对优势。但随着市场需求的急速膨胀,其在安全、成本、环保等方面的问题也日益显现。考虑到资源丰度、储能容量和安全性等因素,单价钾离子电池和多价锌离子电池被认为有希望补充与替代锂离子电池的新型二次离子电池体系。然而高性能和低成本电极材料的缺乏严重限制了它们的发展。所以探索合适的钾/锌离子电池电极材料是目前的首要任务。具有特殊二维层状结构的材料适合金属阳离子
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具有高能量密度的锂离子电池在电动汽车市场中占有绝对优势。但随着市场需求的急速膨胀,其在安全、成本、环保等方面的问题也日益显现。考虑到资源丰度、储能容量和安全性等因素,单价钾离子电池和多价锌离子电池被认为有希望补充与替代锂离子电池的新型二次离子电池体系。然而高性能和低成本电极材料的缺乏严重限制了它们的发展。所以探索合适的钾/锌离子电池电极材料是目前的首要任务。具有特殊二维层状结构的材料适合金属阳离子的可逆嵌入和脱出,表现出良好的钾/锌离子储存性能。基于此,本文提出了两种具有层状结构的WSe2和K0.5V2O5材料,研究了其分别作为钾/锌离子电池的负极和正极材料的可行性及其电化学性能和反应机理,并对材料结构与电化学性能之间的构效关系做出了合理解释。主要研究包括:（1）直接采用商业化WSe2作为钾离子电池负极材料,该材料不仅具有1772.8Ah/L的超高体积比容量,而且表现出较好的倍率性能（200 m A/g的电流密度下实现72 m Ah/g的比容量）和循环稳定性（100 m A/g的电流密度下充放电循环100次后容量保留83.14%）。此外,我们通过非原位XRD揭示了其本征转化反应机理,完全放电后形成K+-K2Se4电化学体系。和普鲁士蓝正极组装的钾离子全电池可以实现135.2 Wh/kg的能量密度。本工作论证了WSe2作为高体积比容量钾离子电池负极材料的潜能。（2）利用水热法制备K0.5V2O5二维层状材料,并作为锌离子电池正极进行电化学性能、反应动力学和反应机理的研究。该材料具有7.7（?）的超大层间距,每单位的K0.5V2O5最多容纳1.67个单位Zn2+的脱嵌,插层K+作为支柱起到稳定材料结构的作用。在充电到1.4 V时K+发生不可逆的脱出,所以通过调节电压范围可以实现对层间K+脱出行为的控制。在0.2-1.8 V的电压范围下,材料具有444.38 m Ah/g的高可逆比容量和355.5 Wh/kg的高能量密度。但由于K+支柱的破坏表现出相对较差的长循环性能（100 m A/g电流密度下经过200次循环容量剩余67.9%）;在0.2-1.4 V下,得益于K+的支撑作用,材料保持稳定的层状结构,从而表现出和优秀的循环稳定性（100 m A/g电流密度下经过200次循环之后仍剩余最大比容量的82%）和359.3m Ah/g的高可逆比容量。此外,10-10-10-11 cm~2/s的较大离子扩散系数带给材料优秀的快速充电能力。该项工作报道了一种高比容量锌离子电池正极材料,并通过结构K+是否脱出的对比研究从原子尺度上解释了材料结构对电化学性能的作用机制。
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