三维自支撑过渡金属磷化物催化剂的制备及其电解水性能研究

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随着能源危机的日益严峻,能源的储存和转换越来越受到人们的重视,其中,开发高效、廉价的双功能析氧(OER)和析氢(HER)电催化剂用于全解水尤为重要。在导电基底上原位生长过渡金属磷化物有利于提升电催化剂的活性和稳定性,但如何充分暴露高活性的OER/HER活性位点,对于高效电催化剂的设计来说,仍然是一个巨大的挑战。本论文采用电沉积和低温磷化法,在具有三维导电网络结构的碳纤维纸(CFP)上原位生长铁掺杂的镍钴基磷化物纳米片阵列((Fe0.14Ni0.47Co0.39)2P/CFP),并将这种三维自支撑电极用于电解水。电化学测试表明,该催化电极具有优异的OER/HER双功能电催化活性,在1.0 M KOH电解液中,电流密度为10 m A cm-2处的OER和HER过电势分别为230 m V和95 m V。研究分析表明,铁掺杂使催化剂的OER和HER本征催化活性(转换频率,TOF)分别提高了2.24倍和2.84倍。此外,作为全解水装置的阴极和阳极,在电流密度为10 m A cm-2时,该催化电极仅需1.59 V即可驱动水裂解,并具有较好的长时间稳定性(35 h)。该催化电极优异的OER/HER电催化性能主要归因于以下两点:(1)铁掺杂对镍、钴活性位点的电子结构起到优化作用,提升了镍、钴活性位点的OER/HER本征催化活性;(2)在三维多孔CFP上原位生长富含镍、钴活性位的二维纳米片阵列,可以提供较大的电化学活性面积,并促进电荷传输及传质,从而进一步提升催化活性和稳定性。
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