稀土铈基纳米催化材料的控制合成与性能研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:anilit
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
镧系稀土元素Ce由于其独特的4f电子结构与氧化还原性能在催化领域有着广泛应用。在纳米科技飞速发展的今天,人们已经深刻认识到纳米材料结构、形貌、组成对其物理化学性质的巨大影响。本学位论文围绕纳米二氧化铈、铈掺杂的氧式硫酸镧及其负载型Pd催化剂的形貌调控与催化性能开展研究,取得主要研究结果如下:  1.以二氧化铈纳米立方块、八面体和纳米棒为载体,制备了三种负载型钯催化剂。发现对于甲醛氧化反应,二氧化铈载体的形貌会强烈地影响催化剂的催化活性。这三种催化剂中,Pd/Cube催化剂的活性最高。在接近0℃时,就有约35%的甲醛被分解成了二氧化碳和水;在20℃时,甲醛就能在Pd/Cube表面实现完全转化。揭示其主要原因在于二氧化铈的(100)晶面比(111)晶面更有利于表面钯物种的还原,从而有利于甲醛氧化反应的进行;而二氧化铈纳米棒的表面缺陷会和负载的钯纳米颗粒产生强相互作用,使得钯纳米颗粒易于被氧化,从而使得催化剂活性降低。  2.利用水热合成技术制备了具有单斜结构的碱式硫酸铈纳米片中间体,然后通过氢氧化钠将碱式硫酸铈转变成为了二氧化铈,最终获得了二氧化铈纳米片。所得的二氧化铈纳米片主要暴露(110)晶面,二氧化铈的形成包含了碱式硫酸铈中硫酸根被氢氧根置换和铈离子被溶液中溶解氧氧化两个过程,铵根离子在合成碱式硫酸铈过程中起到关键的结构导向作用。二氧化铈纳米片表面缺陷数量要多于水热合成的立方块和八面体,将二氧化铈纳米片用于CO催化氧化,发现主要暴露(110)晶面的二氧化铈表面具有良好的可还原性和催化CO氧化活性,在300℃就基本将CO完全转化为了CO2。  3.利用水热合成技术成功获得了铈掺杂的氧式硫酸镧纳米片,经过H2-TPR表征我们发现,和已有的铈掺杂氧式硫酸镧材料相比,我们制备的纳米片具有更低的还原起始温度。在负载1 wt%钯纳米颗粒之后,La-20Ce纳米片在400℃左右就能开始还原,其储氧量可以达到2.7 mmol O2 g-1,储氧量是常见铈锆固溶体储氧材料的六倍左右。同时我们获得的La-20Ce纳米片具有很好的稳定性,经过十次氧化还原循环,其氧存储释放性能没有明显减弱。La-20Ce纳米片的良好性能和材料本身含有较多四价铈离子,以及与表面钯纳米颗粒发生强相互作用有关。将铈掺杂的氧式硫酸镧纳米片应用于实际三效催化剂的制备,结果显示这种储氧材料具有良好的活性和稳定性,能够明显节省催化剂中储氧材料的用量,为具有实用价值的高性能储氧材料提供了思路。
其他文献
期刊
玻璃绝缘子是电子元器件的重要组成部分。它在生产和封接过程中会出现气泡等缺陷,这些缺陷严重影响电子器件的质量,因此需要将含有缺陷的玻璃绝缘子剔除。 X射线无损检测技
本文详细介绍了能在水相中吸附疏水性荧光染料并组成新型能量转移体系的具有生物相容性的嵌段共聚物胶束的制备,并利用这一系统实现可逆荧光调控性能。所得的NBD/胶束复合物
期刊
在高新技术发展日新月异的今天,先进陶瓷材料以其优异的性能引起了越来越多的关注。特别是在核能、航空航天等国防工业领域,由于其苛刻的工作环境,只有少数材料可以承受,因此研发
一心一用有优势rn在学生时代,我们经常会听到老师和家长的反复叮咛:一心不可二用,要专心致志地学习啊!这个说法究竟有没有道理呢?rn
双流浇注连续铸造(DSPCC)技术是一种具有广阔应用前景的梯度复合材料制备技术,为解决材料内部和外部有不同性能要求这一类闯题提供了一条新思路。将强韧性好的7075超强合金作
目的探讨低位梗阻性大肠癌术后并发症的发生情况。方法选取2014年9月至2016年9月抚顺市第四医院收治的择期行低位梗阻性大肠癌手术治疗的患者65例为研究对象,回顾性分析患者
以山东省桓台县为代表的半湿润平原井灌区,农业发展对灌溉的依赖性十分明显。灌溉水平的高低直接决定了农业的生产量,影响了国民生产总值,要实现农业的可持续发展就对灌溉管
环氧树脂是一类具有良好粘接、耐腐蚀、电气绝缘、高强度等性能的热固性高分子材料,应用非常广泛,但其韧性差的缺点限制了其在某些技术领域的应用。大分子柔性固化剂增韧改性